Fysica 2 Practicum Gammaspectroscopie 1. Theorie 1.1. Gammastraling (cf. Douglas C. Giancoli Natuurkunde voor Wetenschap en Techniek Deel III: Moderne Natuurkunde 45-6 Gammaverval) Sommige radioactieve isotopen vervallen vanuit een geëxciteerde toestand naar een meer stabiele toestand (met minder energie) door het uitzenden van gammastraling. Gammastraling is een vorm van elektromagnetische straling waarvoor de golflengtes liggen tussen 10-10 en 10-14 m. Deze zeer korte golflengte maakt dat de gammafotonen zeer energierijk zijn, gaande van 10 kev tot 10 MeV 1. Gammastraling = hoog-energetische elektromagnetische straling In het algemeen kunnen de gammastralers in de volgende klassen ondergebracht worden 2 : veel zware isotopen (Z > 80) sommige lichte isotopen (bvb. 14 C met T 1/2 = 5568 jaar) elementen bestraald in een reactor of versneller 1.2. Gammastraling detecteren met een scintillatiedetector Wanneer gammastraling met materie interageert, wordt een deel van de invallende energie omgezet in kinetische energie van elektronen, bvb. wanneer het foto-elektrisch effect optreedt. Er zijn nog andere mechanismen waardoor energie van fotonen overgedragen kan worden aan elektronen maar daar gaan we hier niet verder op in. Deze elektronen die extra kinetische energie hebben gekregen, kunnen op hun beurt hun energie afgeven aan die materie. De meeste energie wordt dan als thermische energie 1 1 ev = 1,6 10-19 J 2 Z = atoomnummer (aantal protonen in de atoomkern) T 1/2 = halveringstijd van een isotoop (tijd nodig om het aantal radioactieve kernen te laten vervallen tot op de helft van het oorspronkelijk aantal) Gammaspectroscopie 1
gedissipeerd (bvb. moleculaire vibraties in gassen en vloeistoffen of roostertrillingen in vaste stoffen). In sommige materialen wordt deze energie omgezet in zichtbaar licht. Zulke materialen noemt men scintillatoren. Scintillatoren komen in de praktijk voor in twee vormen: organische stoffen in oplossing en anorganische kristallen. 1.2.1. NaI(Tl)-detector Een zuiver NaI-kristal (natriumiodide) zal scintilleren bij een temperatuur van 77 K. Daarom dopeert men de NaI met Talliumatomen. Men verkrijgt dan scintillatie bij kamertemperatuur. Het NaI-kristal wordt aan één zijde bevestigd aan een fotomultiplicator, de rest van het kristal wordt omgeven met een aluminium of roestvrij stalen omhulsel. De fotomultiplicator en het kristal worden zo hermetisch afgesloten om het tegen vocht en licht van buitenaf te beschermen. De randen van het kristal zijn bedekt met reflecterend materiaal zodat het weinige licht dat bij het scintillatieproces vrijkomt, met een maximaal rendement de fotokathode verderop kan bereiken. Met een efficiënte optische koppeling tussen kristal en fotomultiplicator, goede reflecterende oppervlakken en een kristal zonder barsten of andere defecten, bereikt ongeveer 30 % van het uitgezonden licht de fotokathode. Wanneer gammafotonen op het NaI-kristal invallen, zal onder invloed van de verschillende mogelijke interacties, energie in het kristal gedeponeerd worden zodat het kristal zal scintilleren. De energie van de uitgezonden fotonen is evenredig met de in het kristal gedeponeerde energie. Fig. 5 : Behuizing van het NaI(Tl)-kristal met daaraan bevestigd de fotomultiplicatorbuis. 1.2.2. Fotomultiplicatorbuis (PMT: photomultiplier tube (E)) Een PMT produceert elektrische pulsen wanneer er zeer zwakke lichtsignalen op invallen. In figuur 6 wordt een PMT schematisch voorgesteld: Gammaspectroscopie 2
Fig. 6 : Schematische voorstelling van een fotomultiplicatorbuis. Aan de binnenkant van het glazen intredevenster bevindt zich de 'fotokathode' die is vervaardigd uit een materiaal dat de eigenschap heeft elektronen uit te sturen wanneer er zichtbaar licht op invalt. Meestal worden hiervoor bi-alkali's (bvb. CsSb) gebruikt. De efficiëntie voor de omzetting van zichtbare-lichtfotonen bedraagt ongeveer 1 à 3 fotoelektronen per 10 fotonen die de fotokathode bereiken. Direct achter de fotokathode bevindt zich een focusseerrooster' dat de ontstane elektronen focusseert op de eerste 'dynode'. Elke dynode bevindt zich op een hogere positieve spanning (50 à 150 V) t.o.v. de fotokathode. Een snel foto-elektron dat het dynodemateriaal raakt, zal hieruit verschillende secundaire elektronen losslaan. Bij elke dynode vermeerdert het aantal foto-elektronen met een welbepaalde factor. Deze vermenigvuldigingsfactor (tussen 3 en 6 per dynode) is afhankelijk van de energie van het foto-elektron die bepaald wordt door het spanningsverschil tussen dynode en fotokathode. Dit proces heeft 9 à 12 keer plaats zodat er aan de anode een lawine van elektronen wordt gecollecteerd (totale vermenigingsvuldigingsfactor van typisch 6.10 7 ). Op deze manier veroorzaakt een zwak lichtsignaal een vrij grote stroompuls waarbij de grootte van de stroompuls evenredig is met de energie van het invallende licht. De fotomultiplicatorbuis bevindt zich, als afscherming tegen externe magnetische velden, in een metalen omhulsel dat vervaardigd is uit een legering van koper, ijzer, nikkel en chroom ( "Mu-metaal"). 1.2.3. Voorversterker De pulsen uitgestuurd door de PMT gaan naar een voorversterker die zich op de PMT bevindt. De voorversterker heeft een drievoudig doel: 1. Het versterken van het signaal afkomstig van de PMT. 2. Het in overeenstemming brengen van de uitgangsimpedantie van de PMT en de ingangsimpedantie van de volgende elektronische componenten in de opstelling. 3. Het signaal een zodanige vorm geven dat het optimaal kan verwerkt worden door de volgende elektronische componenten in de opstelling. 1.3. Pulshoogtespectroscopie 1.3.1. Principe en werking van de meerkanaalsanalysator (MKA) Uit de combinatie detector-fotomultiplicatorbuis komt een signaal met een amplitude die evenredig is met de stralingsenergie die in de detector werd gedeponeerd. Deze stroompulsen worden eerst nog eens versterkt zodanig dat de amplitude ligt in een interval tussen 0 en 10 Volt en daarna in een meerkanaalsanalysator (MKA) gevoerd. Daar komen ze in een 'analoogdigitaal-converter' (ADC) terecht. Het amplitudevenster (0-10 V) wordt door de ADC opgesplitst in N intervallen of 'kanalen' (vb. N=4096). Elk van deze kanalen beschikt over een Gammaspectroscopie 3
overeenkomstige geheugenplaats in het centrale geheugen van de MKA. Op deze manier komt met elke geheugenplaats een energie-interval overeen. Verder converteert de ADC de inkomende analoge pulsen (met een oneindig aantal verschillende amplitudes) tot digitale (met een eindig aantal (N) verschillende waarden). Na deze omvorming beschikt men nog slechts over een groot aantal pulsen met elk een gestandaardiseerde hoogte (fig. 8a). Telkens er een gestandaardiseerde puls in de MKA binnenkomt, wordt in de overeenkomstige geheugenplaats een eenheid bijgeteld. Wanneer men de inhoud van een geheugenplaats uitzet in functie van het kanaal, verkrijgt men het 'energiespectrum' van de invallende straling. 1.3.2. Het spectrum van 137 Cs We nemen 137 Cs als typevoorbeeld. 137 Cs wordt via β - -verval omgezet tot 137 Ba. Dit proces kan zich op 2 manieren voltrekken: 1. Er ontstaat een Bariumkern in de grondtoestand. 2. Er ontstaat een Bariumkern in een aangeslagen toestand met een relatief lange levensduur. Deze isomere kern vervalt via een γ-overgang naar de grondtoestand. Zoals op figuur 7 te zien is, wordt er door 137m Ba een γ-foton van 662 kev uitgezonden. De γ-overgang is echter geconverteerd voor 9,5 %, zodat ook mono-energetische conversie-elektronen ontstaan. Een conversie-elektron is een atomair elektron dat de overgangsenergie hoofdzakelijk meekrijgt onder de vorm van kinetische energie en daarmee uit het atoom ontsnapt. De lege elektronplaats wordt nadien opgevuld door een elektron uit een hogere schil, wat gepaard gaat met het uitzenden van X-stralen. Fig. 7 : Vervalschema van 137 Cs. In het experimentele spectrum van 137 Cs zien we de gammapiek bij 662 kev. In het lage-energiegebied bevinden zich nog twee pieken. Dit zijn karakteristieke X- stralenlijnen afkomstig van overgangen in enerzijds Barium (te wijten aan het geconverteerd zijn van de gamma overgang van 137m Ba naar 137 Ba) en anderzijds in lood (afkomstig van het loden afschermingsmateriaal). In tabel I kunnen we de energieën waarbij deze K α -lijnen voorkomen, aflezen: Ba : 32,19 kev Pb : 74,97 kev Gammaspectroscopie 4
Fig. 8 : a. Tijdsopname van pulsen die de detector bereiken, de pulshoogte is afhankelijk van het interactiemechanisme waaruit deze pulsen voortkwamen. b. Overeenkomend energiespectrum. c. Werkelijk geobserveerd spectrum. Gammaspectroscopie 5
1.3.3. Resolutie van de detector Een andere belangrijke eigenschap van de detector is de energieresolutie. Deze bepaalt hoeveel kev twee pieken van elkaar moeten verschillen opdat ze door de detector nog gescheiden gezien zouden worden. De energieresolutie is een intrinsieke eigenschap van het soort detector (bvb. NaI, Ge(Li),...) en is daarbij nog afhankelijk van de plaats in het spectrum. De resolutie R (%) wordt als volgt gedefinieerd: R = ΔK K 0.100% waarbij ΔK = aantal kanalen in de FWHM K 0 = het kanaalnummer van het midden van de piek Om nu verschillende detectoren met elkaar te vergelijken, neemt men als standaard de fotopiek van 137 Cs bij 662 kev. Voor een NaI-detector is 7 % een courante waarde voor R (cf. figuur 9). Dit komt dan neer op ongeveer 46 kev. Bij een Ge-detector daarentegen ligt dit rond 1,6 kev. De resolutie bij een halfgeleiderdetector (zoals Ge) is dus een factor 30 beter. Maar zoals bij de meeste apparatuur is ook hier de kostprijs evenredig met de gewenste resolutie! Fig. 9 Een experimenteel opgenomen spectrum van 137 Cs. Gammaspectroscopie 6
1.4. X-stralenfluorescentie Men spreekt in de natuurkunde van fluorescentie indien een stof E.M.-straling uitzendt o.i.v. invallende E.M.-straling. De golflengte van de uitgezonden straling is karakteristiek voor de beschouwde stof en is groter (dus minder energierijk) dan de invallende straling. Dit verschijnsel kan zich voordoen met zichtbaar licht (bvb. fluorescerende kleurstoffen in kleding, mineralen die o.i.v. U.V.-straling zichtbaar licht uitstralen,...) Volgens hetzelfde principe zullen ook bepaalde stoffen fluoresceren wanneer ze worden bestraald met gammastraling. Deze zullen dan karakteristieke X-stralen uitzenden: Men noemt dit X- stralenfluorescentie. X-stralenfluorescentie kan dan ook als een fysische analysetechniek gebruikt worden waarbij men met een geschikte gamma- of X-stralenbron het te onderzoeken materiaal bestraalt. Door het karakteristieke X-stralenspectrum dat hierdoor ontstaat te analyseren, kan men de verschillende atomen waaruit het preparaat is opgebouwd, identificeren. De aangeslagen elektronen zijn afkomstig uit de K,L,M of N-schil en ze kunnen dan ook terugvallen naar een toegelaten energieniveau ofwel binnen dezelfde schil ofwel binnen een andere schil. Er zijn dus een groot aantal overgangen mogelijk, elk met een welbepaalde notatie en overeenkomstige energiewaarde (cf. Figuur 10). Voor fluorescentiedoeleinden zijn de belangrijkste lijnen de zogenaamde K-lijnen (afkomstig van een terugval naar de K-schil). De excitatiebron die men gebruikt moet aan de volgende voorwaarden voldoen: 1. E γ > E X max (waarbij E X max de energie is van de hoogste karakteristieke X- straling die men wenst te exciteren.) 2. Er moet een grote waarschijnlijkheid zijn dat het gammafoton door de atomen in het preparaat wordt geabsorbeerd. E γ moet dus in de buurt liggen van de absorptiekant van de te onderzoeken elementen. In figuur 11 is de lineaire verzwakkingscoëfficiënt van tin (Sn) uitgezet tegen de energie van de invallende fotonen. Hieruit blijkt dat de grootste waarschijnlijkheid voor een foto-elektrische interactie ligt bij 29,20 kev (de K-absorptiekant van Sn). Dit is logisch aangezien 29,20 kev de bindingsenergie is van de elektronen in de K- schil. Bij deze energie zullen dan ook de meeste elektronen beschikbaar zijn voor foto-elektrische interacties. Wanneer men Sn bestraalt met gammafotonen met een energie in de buurt van de K-absorptiekant van Sn, zal men fluorescentiestraling opwekken met een energie van 25,8 kev (= de gemiddelde K-X-stralenenergie). Gammaspectroscopie 7
Fig. 10 : De energieniveaus die een rol spelen bij de emissie van X-stralen. In proef 2 wordt 241 Am (E γ =59,5 kev) als excitatiebron gebruikt. De maximale energiewaarde van de karakteristieke X-straling is bijgevolg 59,5 kev. Aan de andere kant van het energiespectrum wordt de waargenomen X-straling beperkt door de eigenschappen van de detector: lage energie X-stralen worden geabsorbeerd ofwel door het aluminium intreevenster ofwel gedurende hun doortocht doorheen het NaIkristal. Bij de hier gebruikte apparatuur ligt de ondergrens rond 18 kev. Door het verband dat er bestaat tussen de ligging van de absorptiekanten en de atoombouw, zal het energievenster 18-59 kev dat de apparatuur oplegt, ook het aantal elementen beperken dat men kan detecteren (zie tabel I). Fig. 11 : De lineaire absorptiecoëfficiënt van Sn versus de energie van de invallende fotonen. Gammaspectroscopie 8
X ray Energies (kev) X ray Energies (kev) Z Element K α2 K α1 K β1 K β2 Z Element K α2 K α1 K β1 K β2 1 H 51 Sb 26.11 26.36 29.7 30.4 2 He 52 Te 27.20 27.47 31.0 31.7 3 Li 53 I 28.32 28.61 32.3 32.0 4 Be 54 Xe 29.46 29.78 33.6 34.4 5 B.18 55 Cs 30.63 30.97 35.0 35.8 6 C.28 56 Ba 31.82 32.19 36.4 37.3 7 N.39 57 La 33.03 33.44 37.8 38.7 8 O.52 58 Ce 34.28 34.72 39.2 40.2 9 F.68 59 Pr 35.55 36.03 40.7 41.8 10 Ne.85 60 Nd 36.85 37.36 42.2 43.3 11 Na 1.04 61 Pm 38.17 38.72 43.8 44.9 12 Mg 1.25 62 Sm 39.52 40.12 45.4 46.6 13 Al 1.49 63 Eu 40.90 41.54 47.0 48.3 14 Si 1.74 1.8 64 Gd 42.31 43.00 48.7 50.0 15 P 2.01 2.1 65 Tb 43.74 44.48 50.4 51.7 16 S 2.31 2.5 66 Dy 45.21 46.00 52.1 53.5 17 Cl 2.62 2.8 67 Ho 46.70 47.55 53.8 55.3 18 A 2.96 3.2 68 Er 48.22 49.13 55.6 57.2 19 K 3.31 3.6 69 Tm 49.77 50.74 57.5 59.0 20 Ca 3.69 4.0 70 Yb 51.35 52.39 59.3 61.0 21 Sc 4.09 4.5 71 Lu 52.97 54.07 61.3 62.9 22 Ti 4.50 4.51 4.9 72 Hf 54.61 55.79 63.2 65.0 23 V 4.94 4.95 5.4 73 Ta 56.28 57.54 65.2 67.0 24 Cr 5.41 5.41 6.0 74 W 57.98 59.32 67.2 69.1 25 Mn 5.89 5.90 6.5 75 Re 59.72 61.14 69.2 71.2 26 Fe 6.39 6.40 7.1 76 Os 61.44 63.00 71.3 73.4 27 Co 6.92 6.93 7.7 77 Ir 63.29 64.90 73.5 75.6 28 Ni 7.46 7.48 8.3 78 Pt 65.12 66.83 75.7 77.8 29 Cu 8.03 8.05 8.9 79 Au 66.99 68.81 77.9 80 1 30 Zn 8.62 8.64 9.6 80 Hg 68.89 70.82 80.2 82.5 31 Ga 9.22 9.25 10.2 10.4 81 Tl 70.83 72.87 82.5 84.9 32 Ge 9.86 9.89 11.0 11.1 82 Pb 72.80 74.97 84.8 87.3 33 As 10.51 10.54 11.7 11.9 83 Bi 74.81 77.11 87.2 89.8 34 Se 11.18 11.22 12.5 12.7 84 Po 76.86 79.29 89.6 92.4 35 Br 11.88 11.92 13.3 13.5 85 At 78.95 81.52 92.1 95.0 36 Kr 12.60 12.65 14.1 14.3 86 Rn 81.07 83.78 94.7 97.6 37 Rb 13.34 13.40 15.0 15.2 87 Fr 83.23 86.11 97.3 100.3 38 Sr 14.10 14.17 15.8 16.1 88 Ra 85.44 88.48 100.0 103.0 39 Y 14.88 14.96 16.7 17.0 89 Ac 87.67 90.88 102.0 105.8 40 Zr 15.69 15.78 17.7 18.0 90 Th 89.96 93.35 105.0 108.6 41 Nb 16.52 16.62 18.6 19.0 91 Pa 92.29 95.87 108.0 111.5 42 Mo 17.37 17.48 19.6 20.0 92 U 94.66 98.44 111.0 114.5 43 Te 18.25 18.37 20.6 21.0 93 Np 97.08 101.07 114.0 117.5 44 Ru 19.15 19.28 21.7 22.1 94 Pu 99.55 103.76 117.0 120.6 45 Rh 20.07 20.22 22.7 23.2 95 Am 102.08 106.52 120.0 123.8 46 Pd 21.02 21.18 23.8 24.3 96 Cm 104.44 109.29 123.0 127.0 47 Ag 21.99 22.16 24.9 25.5 97 Bk 107.21 112.14 126.0 130.3 48 Cd 22.98 23.17 26.1 26.6 98 Cf 110.71 116.07 130.0 134.6 49 In 24.00 24.21 27.3 27.9 99 Es 1 13.47 119.08 134.0 138.1 50 Sn 25.04 25.27 28.5 29.1 100 Fm 116.28 122.19 137.0 141.6 Tabel I : X-stralen energieën van K α - en K β -lijnen. Een ander aspect dat van belang is bij een analysetechniek is het scheidend vermogen. De resolutie van de detector zal bepalen welke lijnen nog gescheiden kunnen worden waargenomen en bijgevolg welke verschillende elementen men kan identificeren. Zowel in het wetenschappelijk onderzoek als in de industrie kent deze techniek vele toepassingen; gaande van de analyse van onzuiverheden in halfgeleiders en verontreinigingen in lucht en water tot het opsporen van zware metalen in het bloed. In figuur 12 wordt het fluorescentiespectrum getoond van een verontreinigde luchtfilter. De filter is gedurende 20 minuten bestraald geworden met een 109 Cd bron. Uit het spectrum blijkt dat er een groot aantal elementen zich op de filter hebben vastgezet, waaronder een zwaar metaal zoals lood. Gammaspectroscopie 9
Fig. 12 : X-stralenfluorescentiespectrum van een luchtfilter. CHANNEL Een ander voorbeeld is het fluorescentiespectrum van een gedroogd waterstaal zoals het door een waterzuiveringstation werd geloosd (figuur 13). Het staal werd bestraald met een 55 Fe bron. Na analyse van de concentraties van de aanwezige elementen, kan men controleren of het gezuiverde water aan de normen van de milieuwetgeving voldoet. Fig. 13 : X-stralenfluorescentiespectrum van een gedroogd waterstaal. Gammaspectroscopie 10
1. THEORIE... 1 1.1. GAMMASTRALING... 1 1.2. GAMMASTRALING DETECTEREN MET EEN SCINTILLATIEDETECTOR... 1 1.2.1. NaI(Tl)-detector... 2 1.2.2. Fotomultiplicatorbuis (PMT: photomultiplier (E))... 2 1.2.3. Voorversterker... 3 1.3. PULSHOOGTESPECTROSCOPIE... 3 1.3.1. Principe en werking van de meerkanaalsanalysator (MKA)... 3 1.3.2. Het spectrum van 137 Cs... 4 1.3.3. Resolutie van de detector... 6 1.4. X-STRALENFLUORESCENTIE... 7 Gammaspectroscopie 11