Evaluatierapport Oestrogenen

Transcriptie

1 Evaluatierapport Oestrogenen Rapport Nr. 186

2 In het kader van de strategie voor de reductie van emissies van microverontreinigingen uit stedelijk en industrieel afvalwater worden er voor tien stofgroepen evaluatierapporten opgesteld met als doel de wetenschappelijke en technische feiten beknopt samen te vatten en te wijzen op bestaande kennislacunes. In de evaluatierapporten wordt er tevens een brede waaier van mogelijke maatregelen voorgesteld: van maatregelen aan de bron (bijv. toelating van stoffen, gebruiksrestricties) tot technische maatregelen in centrale zuiveringsinstallaties (bijv. toepassing van een extra zuiveringsstap). In het hoofdstuk conclusie van de evaluatierapporten worden de efficiëntste maatregelen genoemd die in het kader van een integrale strategie van de ICBR nader zullen worden getoetst. Deze maatregelen zijn nog geen aanbevelingen van de ICBR aan de lidstaten. Alle in de concluderende hoofdstukken genoemde maatregelen zal de ICBR namelijk op een rij zetten in een overzichtsrapport om bij de definitieve beoordeling rekening te kunnen houden met mogelijke synergie-effecten van maatregelen (effect van maatregelen op verschillende stofgroepen). De ICBR zal vervolgens op basis van de definitieve beoordeling van alle maatregelen aanbevelingen voor maatregelen vaststellen voor de lidstaten Colofon Uitgegeven door de Internationale Commissie ter Bescherming van de Rijn (ICBR) Kaiserin-Augusta-Anlagen 15, Koblenz, Duitsland Postbus , Koblenz, Duitsland Telefoon: +49-(0) , fax +49-(0) ISBN IKSR-CIPR-ICBR 2011

3 IKSR CIPR ICBR 1. Inleiding Evaluatierapport oestrogenen Hormoonontregeling is een verzamelnaam voor uiteenlopende effecten van een groot aantal verschillende stoffen die met elkaar gemeen hebben dat ze de normale werking van het endocriene systeem veranderen. Dit kan het functioneren van (water)dieren op verschillende manieren aantasten, variërend van veranderd gedrag tot ontwikkelingsstoornissen, geslachtsverandering en onvruchtbaarheid. De momenteel bekende hormoonontregelende effecten zijn in het verleden veelal bij toeval ontdekt. Zo bleek er vervrouwelijking op te treden bij mannelijke vissen in regionale wateren nabij lozingspunten van rioolwaterzuiveringen (rwzi s). Deze oestrogene hormoonverstorende werking bij vissen werd mede veroorzaakt door de natuurlijke en synthetische hormonen. Ook andere stoffen kunnen een oestrogeen hormoonontregelende werking op in water levende dieren uitoefenen 1. Maar de bijdrage van deze stoffen is relatief gezien veel lager dan de hormoonontregelende werking van de natuurlijke hormonen 17β-oestradiol en oestron uit mens en dier en het synthetisch hormoon 17α-ethinyloestradiol, dat wordt toegepast in de anticonceptiepil. Om deze reden gaat dit evaluatierapport alleen in op de twee natuurlijke hormonen 17βoestradiol en oestron en het synthetisch hormoon 17α-ethinyloestradiol. De belangrijkste verspreidingsroute van deze drie oestrogene hormonen vindt plaats via uitscheiding uit het menselijk lichaam met de urine en feces, die via het gemeenteriool en de rwzi naar het oppervlaktewater worden afgevoerd. Een andere verspreidingsroute voor de natuurlijke hormonen is via mest van landbouwhuisdieren, dat wordt uitgereden op landbouwgronden of verder verwerkt in mestvergistingsinstallaties. De bruto-emissie van deze natuurlijke hormonen in dierlijke mest wordt in Nederland geschat op kg per jaar 2. Dit is meer dan een factor 10 groter dan de totale hoeveelheid hormonen afkomstig van de Nederlandse bevolking. Op basis van beschikbare meetgegevens 3 wordt ervan uitgegaan dat rwzi-effluenten vanwege het continue karakter van deze lozingen die rechtstreeks op oppervlaktewater plaatsvinden een grotere rol vervullen bij de hormoonverstoring in het watermilieu dan de indirecte en niet-continue uit- en afspoeling van dierlijke mest van landbouwgronden.het onderstaande is gebaseerd op de informatie uit het stofgegevensblad. 2. Probleemanalyse In het Rijnstroomgebied kunnen relatief hoge concentraties oestrogene hormonen in het oppervlaktewater worden verwacht als gevolg van de hoge populatiedichtheid in de stedelijke gebieden en de (intensieve) veehouderij in de landbouwgebieden langs de Rijn. Van de drie oestrogene hormonen oestron, 17β-oestradiol en 17α-ethinyloestradiol zijn weinig monitoringgegevens in de hoofdstroom van de Rijn beschikbaar, maar wel meer Vethaak AD, GBJ Rijs, SM Schrap, H Ruiter, A Gerritsen and J Lahr (2002). Estrogens and xenoestrogens in the aquatic environment of the Netherlands. Occurrence, potency and biological effects. RIZA/RIKZ-report Blok et al. (2000) Blok J en MAD Wösten (2000). Herkomst en lot van natuurlijke oestrogenen in het milieu. RIWA. Montforts et al. (2007). Montforts MHMM, GBJ Rijs, JA Staeb en H Schmitt (2007). Diergeneesmiddelen en natuurlijke hormonen in oppervlaktewater van gebieden met intensieve veehouderij. RIVM-rapport /

4 IKSR CIPR ICBR gegevens van enkele regionale zijwateren 4,5. In de grote wateren liggen de concentraties oestrogene hormonen doorgaans onder de detectiegrens van minder dan 1 ng/l. In de zijrivieren zijn deze wel aantoonbaar tot enkele ng/l, waarbij de gehalten in de regel toenemen naarmate het aandeel (biologisch gezuiverd) stedelijk afvalwater in het ontvangende oppervlaktewater hoger is. Het natuurlijk hormoon oestron komt het frequentst en in de hoogste concentraties in de zijwateren van de Rijn voor. Dit beeld voor het Rijnstroomgebied komt overeen met dat van de rest van Europa. Om deze reden is bij de verdere evaluatie gebruik gemaakt van vergelijkbare beschouwingen voor de drie oestrogene hormonen in een EU-evaluatierapport uit Ook is gebruik gemaakt van recentere gegevens 7, die door de EU gebruikt worden ter voorbereiding van de beoordeling of de hormonen 17β-oestradiol en 17α-ethinyloestradiol al dan niet op de prioritaire stoffenlijst van de EU-Kaderrichtlijn Water worden geplaatst. Hieruit blijkt dat er bij de in oppervlaktewater aangetoonde concentraties in de range van enkele ng/l geen sprake is van acuut toxische effecten, maar dat deze concentraties wel in de buurt van drempelwaarden liggen, waarbij specifieke (hormoonverstorende) effecten kunnen optreden. Zo ligt de drempelwaarde voor de acute toxiciteit van het synthetisch hormoon 17α-ethinyloestradiol op circa 1 mg/l, terwijl dit voor het optreden van hormoonverstorende effecten een factor miljoen lager (0,5 ng/l) is. Voor zover bekend bestaan er voor de drie genoemde hormonen in de Rijnoeverstaten nog geen goedgekeurde milieukwaliteitsnormen. Voor de hormonen 17β-oestradiol en 17αethinyloestradiol worden die momenteel door de EU afgeleid. In het EU-evaluatierapport (2002) is geconcludeerd dat op basis van de gemeten blootstellingsconcentraties in het watermilieu en de NOEC (No Observed Effect Concentration)-drempelwaarden, waarbij geen hormoonverstorende effecten zijn aangetoond, de aanwezigheid van de hormonen 17β-oestradiol, oestron en 17α-ethinyloestradiol in de Europese wateren een potentieel risico voor vissen vormt dat niet bij voorbaat kan worden uitgesloten. Uit het voorgaande blijkt dat hormoonverstorende effecten niet bij voorbaat zijn uit te sluiten voor vissen en andere waterorganismen in de zijrivieren van de Rijn. Dit geldt vooral voor wateren in het Rijnstroomgebied die in belangrijke mate worden beïnvloed door effluentlozingen van rwzi s. 3. Analyse van de emissieroutes Tot op heden zijn de effluenten van rwzi s geïdentificeerd als de belangrijkste emissiebron voor de verspreiding van oestrogene hormonen naar het watermilieu. Lokaal kunnen concentraties in het ontvangende oppervlaktewater zo hoog zijn dat oestrogene effecten bij vissen worden aangetoond. Het aandeel rwzi-effluent in relatie tot de grootte van het ontvangend oppervlaktewater lijkt bepalend voor het optreden van deze effecten. Via uitscheiding uit het menselijk lichaam met de urine en feces komen de oestrogene hormonen in het huishoudelijk afvalwater terecht van huishoudens, bedrijven of bij schepen (diffuus). Het afvalwater van huishoudens, die niet zijn aangesloten op het gemeentelijk riool (ca. 1-2 %), belandt ongezuiverd of na enige vorm van behandeling in het oppervlaktewater. Ook wordt het afvalwater van toiletten aan boord van schepen veelal nog ongezuiverd geloosd. Meer dan 95 % van het huishoudelijke afvalwater van huishoudens en bedrijven in het Rijnstroomgebied wordt afgevoerd via een gemeentelijk Micropoll Bafu (2009). Micropoll Datenbank BAFU (2009). Gegevensbank van de Zwitserse Dienst voor Milieu met monitoringgegevens uit heel Zwitserland. Adler et al. (2001) Adler, P., T. Steger-Hartmann, W. Kalbfuss (2001): Vorkommen natürlicher und synthetischer östrogener Steroide in Wässern des süd- und mitteldeutschen Raumes. Acta hydrochem. hydrobiol. 29 (4), Johnston et al. (2002). Johnson I en P Harvey (2002). Study on the scientific evaluation of 12 substances in the context of endocrine disrupter priority list of actions. European Commision. WRc-NSF report: UC 6052 EU (2010). Drafting Group on review of priority substances Ethinylestradiol EQS draft dossier dd 20/09/2010 and Beta-estradiol dd 09/04/

5 IKSR CIPR ICBR rioolstelsel en via een rwzi gezuiverd geloosd op oppervlaktewater. Slechts een klein percentage (ca. 1-3 %) van dit stedelijk afvalwater komt via riooloverstorten direct in het oppervlaktewater terecht. De mate van verwijdering hangt af van de zuiveringscondities in een rwzi en de specifieke stofeigenschappen. Voor 17β-oestradiol wordt een verwijderingsrendement in een rwzi gehanteerd van 90 %, en voor oestron en 17αethinyloestradiol een verwijderingsrendement van elk 60 %. De biologische afbraak van deze hormonen in de ontvangende wateren vertoont een vergelijkbaar beeld, waarbij 17α-ethinyloestradiol het slechtst afbreekbaar is en 17β-oestradiol snel wordt omgezet in oestron en vervolgens gemineraliseerd. De verspreidingsroute van de natuurlijke hormonen oestron en 17β-oestradiol naar het watermilieu vanuit de veehouderij is tot op heden nog onderbelicht en zou verder gekwantificeerd moeten worden. Zo is de bruto-excretie uit de Nederlandse veestapel vele malen groter (een factor 10) dan die afkomstig van de menselijke populatie in Nederland. Hierbij zal een (klein) deel van de mest op een indirecte wijze via uit- en afspoeling van landbouwgronden in het water terechtkomen. In gebieden met intensieve veehouderij zou dit kunnen leiden tot hoge concentraties aan natuurlijke hormonen en tot mogelijk negatieve gevolgen voor de in deze wateren levende vissen. Hierover is nog weinig bekend en de schaarse onderzoeken hiernaar hebben nog geen negatieve effecten voor het watermilieu aangetoond. Een ander patroon van lozen is hiervoor mogelijk de verklaring. In tegenstelling tot een continue aanvoer van rwzi-effluent met één lozingspunt is in de veehouderij sprake van diffuse verspreiding en een niet-continue belasting van het oppervlaktewater met natuurlijke hormonen. Op locaties bij mestverwerkingsbedrijven waar dierlijke mest ten behoeve van energiewinning wordt vergist en het vrijkomende afvalwater wordt geloosd, vervalt dit argument. 4. Mogelijke maatregelen Om de belasting van het oppervlaktewater met de hormonen oestron, 17β-oestradiol en 17α-ethinyloestradiol te verlagen, kunnen op verschillende niveaus, voor de natuurlijke hormonen maar ten dele, emissiereducerende maatregelen worden genomen: Maatregelen aan de bron; Publieksvoorlichting; Behandeling van afvalwater(deel)stromen; Centrale maatregelen bij rwzi s; Aanpassing van meetprogramma s. Hieronder worden de potentiële maatregelen nader gepreciseerd. Maatregelen aan de bron Afgifte van niet-gebruikte pillen: door niet-gebruikte anticonceptiepillen af te geven aan apotheken of als klein chemisch afval wordt voorkomen dat het synthetische hormoon 17α-ethinyloestradiol (onnodig) in het huishoudelijk afvalwater terechtkomt. Productinnovatie bij anticonceptie: door het toepassen van beter biologisch afbreekbare actieve bestanddelen of optimalisering van wijze/dosering van toediening van de werkzame stof kan belasting van het watermilieu met het hormoon 17α-ethinyloestradiol worden beperkt. Gebruik van mestvrije zones in landbouw: door het aanhouden van mestvrije zones op akkerranden langs oppervlaktewater bij het uitrijden van mest op landbouwgronden wordt voorkomen dat de natuurlijke hormonen afspoelen naar de wateren. Optimaliseren van productieproces: door het verder verbeteren van de (productie)processen bij farmaceutische bedrijven, zorgsector, mestverwerkingsbedrijven, etc. kan worden voorkomen dat het te lozen afvalwater wordt vervuild. 3

6 IKSR CIPR ICBR Publieksvoorlichting In het algemeen dient de milieurelevantie als aspect te worden meegenomen bij de informatievoorziening over het gebruik van de anticonceptiepil; met name het belang van een milieubewuste afgifte van ongebruikte anticonceptiepillen. Behandeling van afvalwater(deel)stromen Ongezuiverde lozingen van huishoudelijk afvalwater en van dierlijke mest kunnen een relevante bijdrage leveren aan de vracht van de oestrogene hormonen naar het lokale oppervlaktewater. Dit betreft het afvalwater van verspreid liggende bebouwing, die niet is aangesloten op een rwzi, riooloverstorten en foutieve aansluitingen van woningen op regenwaterriool, maar ook bijvoorbeeld het ongezuiverd lozen van huishoudelijk afvalwater vanaf schepen. Bij dierlijke mest betreft het het vrijkomende afvalwater bij mestvergisting en mestverwerkingsinstallaties. Voor het synthetisch hormoon 17αethinyloestraiol kan ook gedacht worden aan het afvalwater van farmaceutische bedrijven. In al deze gevallen is behandeling van de eindlozing of de deelstromen met hoge concentraties oestrogene hormonen mogelijk, met als doel de belasting met deze stoffen naar het regionale oppervlaktewater te verminderen. De mate waarin en de wijze waarop deze (deelstroom)behandeling van het afvalwater plaatsvindt, is afhankelijk van de (lokale) specifieke omstandigheden. De volgende emissiereducerende maatregelen kunnen worden overwogen: Saneren van ongezuiverde lozingen van feces en urine door: o Agglomeraties van woningen of verspreid liggende woningen aan te sluiten op gemeenteriool en rwzi; o De frequentie en de omvang van riooloverstorten te verminderen; o Het aantal foutieve aansluitingen van woningen op regenwaterriool en de afspoeling van hondenpoep zoveel mogelijk te beperken; o De toiletwaterlozingen van schepen te zuiveren of aan de wal af te geven. Het afvalwater dat vrijkomt bij mestvergisting vergaand zuiveren of hergebruiken als nutriëntenbron voor de landbouw. Het toepassen van (deel)stroombehandeling van afvalwater met hoge concentraties aan oestrogene hormonen. Centrale maatregelen bij rwzi s Effluenten van rwzi s zijn geïdentificeerd als één van de belangrijkste emissiebronnen voor de verspreiding van de oestrogene hormonen naar het watermilieu. In de buurt van lozingen van rwzi s en in wateren met een hoog aandeel rwzi-effluent in het bovenstroomse oppervlaktewater kunnen de concentraties oestrogene hormonen zo hoog zijn dat er mogelijk negatieve effecten voor vissen en andere waterorganismen kunnen optreden. Deze situaties zullen voornamelijk optreden in de zijrivieren van de Rijn en naar verwachting niet of zeer beperkt in de hoofdstroom van de Rijn. Het toepassen van aanvullende vergaande zuiveringstechnieken ter verwijdering van microverontreinigingen (ozon-oxidatie, gebruik van actieve kool) is een effectieve methode om de belasting van het ontvangende oppervlaktewater van de zijrivieren met oestrogene hormonen te verminderen (volledige verwijdering door deze geavanceerde maatregelen). Dit zou leiden tot een kwaliteitsverbetering van het ontvangende oppervlaktewater nabij de lozing van het rwzi-effluent en stroomafwaarts in de zijrivieren. Deze aanvullende zuiveringstechnieken hebben ook vanuit het oogpunt van voorzorg een positief effect op het drinkwater, dat wordt gewonnen uit oppervlaktewater. Dit geldt niet alleen voor wat betreft de drie in beschouwing genomen oestrogene hormonen, maar voor een breed scala aan organische microverontreinigingen uit het stedelijke waterbeheer. 4

7 IKSR CIPR ICBR Aanpassing van meetprogramma s en beoordelingssystemen Uit de analyse van de beschikbare informatie vloeien de volgende opmerkingen voort in verband met de vormgeving van meetprogramma s en de verdere ontwikkeling van beoordelingssystemen: 1. Het aantal meetgegevens, dat over de oestrogene hormonen oestron, 17βoestradiol en 17α-ethinyloestradiol in de hoofdstroom van de Rijn beschikbaar is, volstaat niet voor een adequate beschrijving van de toestand. 2. Het relatieve aandeel van de bruto-excretie van de natuurlijke hormonen oestron en 17β-oestradiol uit de veestapel en uit de menselijke populatie in de Rijnoeverstaten in de verontreiniging van het watermilieu is onbekend. Nader onderzoek naar de emissieroutes van deze hormonen zou daarom wenselijk zijn. 3. De detectiegrenzen van de analysemethoden voor de oestrogene hormonen liggen weliswaar laag (< 0,1-0,5 ng/l), maar liggen in de buurt van of zijn voor 17αethinyloestradiol zelfs hoger dan de concentraties waarbij effecten op vissen zijn aangetoond. Om meer zekerheid te hebben over de aanwezigheid van oestrogene hormonen en eventueel nadelige ecologische effecten in de Rijn zou verdere verlaging van de detectiegrenzen gewenst zijn. 4. Ter aanvulling op chemische analysemethoden voor het meten van afzonderlijke stoffen zijn er ook (inter)nationaal gecertificeerde biologische testmethoden gewenst om negatieve effecten (van mengsels) van stoffen in dit geval van hormonen op het watermilieu te kunnen aantonen. 5. Er zijn geen bindende kwaliteitscriteria voor de beoordeling van de ecologische/chemische toestand en voor de bescherming van de drinkwatervoorraad. Deze zouden zo nodig moeten worden afgeleid op een daarvoor geschikt institutioneel niveau. 5. Conclusie Samenvatting van maatregelen die in aanmerking komen voor verdere uitwerking en toetsing op efficiëntie: Maatregelen aan de bron in huishoudens, bedrijven en de veehouderij om zoveel mogelijk te voorkomen dat oestrogene hormonen in het watermilieu terechtkomen; Decentrale maatregelen: Saneren van ongezuiverde lozingen van feces en urine van woningen, riooloverstorten, toiletwater van schepen, etc. en het behandelen van deelstromen van bedrijfsafvalwater met hoge concentraties oestrogene hormonen of bij mestverwerking; Centrale maatregelen in rwzi s: Het in de toekomst toepassen van aanvullende vergaande zuiveringstechnieken (ozon-oxidatie, gebruik van actieve kool) om de belasting van oestrogene hormonen vanuit rwzi s te reduceren in gebieden in het Rijnstroomgebied, waarbij het aandeel rwzi-effluent substantieel is ten opzichte van de ontvangende (regionale) wateren. Dankzij deze maatregel zou tevens een vermindering van de concentraties van een brede waaier van andere microverontreinigingen uit het stedelijk afvalwater kunnen worden bereikt. De ervaringen met (pilot)installaties van deze aanvullende zuiveringstechnieken moeten worden verzameld en geëvalueerd, zodat ze bruikbaar zijn voor besluitvorming in de toekomst; Verbetering van meetprogramma s en beoordelingssystemen: Gericht op het verkrijgen van meer inzicht in de emissieroutes van de natuurlijke hormonen via de mest van landbouwhuisdieren in het Rijnstroomgebied en het verkrijgen van meer betrouwbare meetgegevens van lage concentraties oestrogene hormonen. 5

8 Rapport 186 bijlagen Internationale Kommission zum Schutz des Rheins Commission Internationale pour la Protection du Rhin Internationale Commissie ter Bescherming van de Rijn Stofgegevensblad Oestrogenen Het stofgegevensblad heeft de volgende structuur: 1. Algemene stofgegevens 2. Basisschema voor de stofstroomanalyse 3. Emissie (productie en gebruik) 4. Immissie (gemeten concentraties en vrachten, berekende vrachten) 5. Beoordelingscriteria (kwaliteitscriteria) 6. Strategie-aanpak (mogelijke reductiemaatregelen) 1

9 Oestrogenen 1. Algemene stofgegevens Tabel 1: Algemene stofgegevens Naam van de stof CAS-nr. Handelsnaam (voorbeelden) Gebruik Bron 17β-oestradiol (E2) natuurlijk hormoon (mens/dier) - hormoon-therapie oestron (E1) natuurlijk hormoon (mens/dier) - hormoon-therapie 17α-ethinyloestradiol (EE2) Cilest (Janssen-Cilag), Femodeen (Schering), Harmonet (AHP), Lovette (AHP), Marvelon (Schering), Meliane (Schering), Mercilon (Schering), Microgynon 30 (Schering), Minulet (AHP), Modicon (Janssen-Cilag), Neocon (Janssen-Cilag), Neogynon 21 (Schering), Stediril 30 (AHP), Yasmin Schering), Binordiol (AHP), Gracial (Schering), Trigynon ( Schering), Tri- Minulet (AHP), Trinordiol (AHP), Trinovum (Janssen-Cilag), Triodeen (Schering), Evra (Janssen-Cilag), Nuvaring (Schering) synthetisch hormoon in anticonceptie 2

10 2. Basisschema voor de stofstroomanalyse Figuur 2.1: Stofstroomanalyse PRODUCTIE + GEBRUIK toelating farmaceutisch bedrijf mens dier productie synthese/gebruik synthese import ziekenhuis huishoudens feces/urine veehouderij feces/urine EMISSIEROUTE rioolstelsel rwzi landbouw MILIEU oppervlaktewater buitenland grondwater drinkwater 3

11 3. Emissie (productie en gebruik) Figuur 3.1: Emissieroutes 1 Atmosferische depositie 2 Grondwater Emissiebronnen Grondwater Erfafvoeren en drift 4 Erosie Atmosferische depositie Landbouw Transport en vervoer Huishoudens Industrie en bedrijven Diffuse emissie direct Bodem Verhard oppervlak Bouwmaterialen Achtergrondbelasting Regenwaterriool Riolering RWZI Gemengd riool Stroomgebied Rijn 5 Afspoeling 6 Drainage 7 Regenwateruitlaat 8 RWZI-effluent 9 Overstorten uit gemengd rioolstelsel 10 Ongezuiverd rioolafvalwater 11 Niet aangesloten huishoudens 12 Industrie 13 Directe diffuse lozingen 14 Natuurlijke achtergrondbelasting 4

12 Tabel 3.1: In het Rijnstroomgebied geproduceerde hoeveelheden Naam van de stof A CH D F L NL Totaal Bron Aantal producerende bedrijven in Rijnstroomgebied, waarbij afvalwater wordt geloosd Tabel 3.2: Gebruikte hoeveelheden op nationaal niveau Naam van de stof 17βoestradiol + oestron 17α-ethinyloestradiol A CH D F L NL Totaal Bron Totaal nationaal verbruik (in kg/jaar) 1200 * Blok et al (2000) ** 14 *** Blok et al (2000) 15 **** Aa et al (2008) 186 (gemiddelde 2000 en 2004) 4 (gemiddelde 2007, 2008 en 2009) IMS Health (2005) IMS Health (2010) * Op basis van 210 μg natuurlijke hormonen 17β-oestradiol en oestron per dag per inwoner in feces/urine. Totale bevolking NL = inwoners. Verdeling natuurlijke hormonen per bevolkingsgroep kind < 14 jr (2%), jeugd jr (4 %), volwassen man (12 %), volwassen vrouw (36 %), zwangere vrouw (44 %) en ouderen (2 %). ** Op basis van excretie per landbouwhuisdier. Verdelingen natuurlijke hormonen: fokzeugen (23 %), mestvarkens (1 %), drachtige koeien (63 %), niet-drachtige koeien + jongvee (6 %), leghennen (3 %) en merries (4 %). *** Op basis van 30 μg 17α-ethinyl-oestradiol per dag per gebruiker gedurende 21/28 dagen per jaar. Aantal gebruikers anticonceptiepil = 11 % van bevolking. **** Op basis van verstrekking op recept via apotheek in

13 Tabel 3.3: Meetgegevens (in ng/l) voor de emissieroutes Emissieroute Atmosferische depositie (1) Grondwater (2) Erfafvoeren en drift (3) Erosie (4) Afspoeling (5) Drainage (6) Regenwateruitlaat (7) Emissies vanuit gemeentelijke rwzi's (8) NL CH A D Overstorten uit gemengd rioolstelsel (9) Ongezuiverd afvalwater uit gemengd rioolstelsel (10) NL Niet aangesloten huishoudens (11) Directe lozingen vanuit de industrie (12) Directe diffuse lozingen (13) Natuurlijke achtergrondbelasting (14) Legende: BG = bepalingsgrens Rijnoeverstaat Aantal metingen (n) β-oestradiol Aantal Minimum Mediaan Gemiddelde Maximum Bron < BG < 0,8 < 0,4 < BG < 0,8 0,5 < 0,8 3,2 2,3 17 < BG ,0 22,0 36,3 150 Vethaak et al (2002) STOWA (2005) Micropoll DB Bafu (2009) Vethaak et al (2002) STOWA (2005) 6

14 Emissieroute Atmosferische depositie (1) Grondwater (2) Erfafvoeren en drift (3) Erosie (4) Afspoeling (5) Drainage (6) Regenwateruitlaat (7) Emissies vanuit gemeentelijke rwzi's (8) NL CH A D Overstorten uit gemengd rioolstelsel (9) Ongezuiverd afvalwater uit gemengd rioolstelsel (10) NL A Niet aangesloten huishoudens (11) Directe lozingen vanuit de industrie (12) Directe diffuse lozingen (13) Natuurlijke achtergrondbelasting (14) Legende: BG = bepalingsgrens Rijnoeverstaat Aantal metingen (n) Aantal < BG oestron Minimum Mediaan Gemiddelde Maximum Bron < 0,3 < 0,2 < BG < 0,3 43 2,9 4,3 3, ,3 9, ,5 70, Vethaak et al (2002) STOWA (2005) Micropoll DB Bafu (2009) Vethaak et al (2002) STOWA (2005 7

15 Emissieroute Atmosferische depositie (1) Grondwater (2) Erfafvoeren en drift (3) Erosie (4) Afspoeling (5) Drainage (6) Regenwateruitlaat (7) Emissies vanuit gemeentelijke rwzi's (8) NL CH A Overstorten uit gemengd rioolstelsel (9) Ongezuiverd afvalwater uit gemengd rioolstelsel (10) NL A Niet aangesloten huishoudens (11) Directe lozingen vanuit de industrie (12) Directe diffuse lozingen (13) Natuurlijke achtergrondbelasting (14) Legende: BG = bepalingsgrens Rijnoeverstaat Aantal metingen (n) α-ethinyloestradiol Aantal Minimum Mediaan Gemiddelde Maximum Bron < BG < 0,3 < 0,3 < BG < 0,3 < BG < 0,3 1 1,0 0,7 6,1 2,8 < BG < 0,3 1,6 9,2 < BG Vethaak et al (2002) STOWA (2005) Micropoll DB Bafu (2009) Vethaak et al (2002) STOWA (2005 8

16 Tabel 3.5: Procentueel aandeel van de afzonderlijke emissieroutes Emissieroute 17βoestradiol NL * oestron NL 17α-ethinyloestradiol NL Atmosferische depositie (1) Grondwater (2) Erfafvoeren en drift (3) Erosie (4) Afspoeling (5)?? - Drainage (6)?? - Regenwateruitlaat (7) 0 (0,3 %) 0 (0,3 %) 0 (0,3 %) Emissies vanuit gemeentelijke rwzi's (8) Overstorten uit gemengd rioolstelsel (9) Ongezuiverd afvalwater uit gemengd rioolstelsel (10) 17βoestradiol Rijn ** oestron Rijn 17α-ethinyloestradiol Rijn + (99 %) + (99 %) + (99 %) + (97 %) + (97 %) + (97 %) 0 (0,3 %) 0 (0,3 %) 0 (0,3 %) 0 (1-2 %) 0 (1-2 %) 0 (1-2 %) Niet aangesloten huishoudens (11) 0 (0,2 %) 0 (0,2 %) 0 (0,2 %) 0 (1-2 %) 0 (1-2 %) 0 (1-2 %) Directe lozingen vanuit de industrie (0,1 %) (12) Directe diffuse lozingen (13) 0 (0,1 %) 0 (0,1 %) 0 (0,1 %) Natuurlijke achtergrondbelasting (14) 0 (0,1 %) 0 (0,1 %) - Schatting op basis van Nederland (*) en op basis van humane geneesmiddelen in Rijnoeverstaten (**) - = aandeel emissieroute is nihil 0 = emissieroute vindt wel plaats, maar aandeel is gering of is alleen van lokale betekenis + = emissieroute heeft een belangrijk aandeel? = bruto-emissie is potentieel groot, maar op basis van beperkt aantal metingen lijkt aandeel van de netto-emissieroute naar het oppervlaktewater gering te zijn of is alleen van lokale betekenis. 9

17 4 Immissie (gemeten concentraties en vrachten, berekende vrachten) 4.1 Gemeten concentraties Tabel 4.1.1: Concentraties in de Rijn en enkele zijwateren (in ng/l) Meetlocatie km Rijnoeverstaat Hoofdstroom Rijn Lobith Maassluis Aantal metingen Aantal < BG 17β-oestradiol Minimum Mediaan Gemiddelde Maximum Bron NL < 0,8 < 1,0 Vethaak et al (2002) Zijrivieren, kanalen,meren Andijk NL < 0,8 < 0,8 Vethaak et al (2002) Den Oever Nieuwegein Amsterdam IJmuiden Diverse CH < 0,2 0,9 10 Micropoll DB Bafu (2009) wateren A < BG 0,31 Legende: BG = bepalingsgrens 10

18 Meetlocatie km Rijnoever -staat Lobith Maassluis Aantal metingen Aantal < BG oestron Minimum Mediaan Gemiddelde Maximum Bron Rijn NL < 0,3 <0,3 0,33 2,2 Vethaak et al (2002) Andijk Den Oever Nieuwegein Amsterdam IJmuiden Diverse wateren Zijrivieren NL < 0,3 < 0,3 0,40 2,1 Vethaak et al (2002) CH < 0,1 0,8 5,0 Micropoll DB Bafu (2009) A < BG 4,6 Legende: BG = bepalingsgrens 11

19 Naam van de meetlocatie km Rijnoeverstaat Aantal metingen Aantal < BG 17α-ethinyloestradiol Minimum Mediaan Gemiddelde Maximum Bron Lobith Maassluis Bad Honnef Düsseldorf Bimmen Andijk Den Oever Nieuwegein Amsterdam IJmuiden Diverse wateren Menden Opladen Eppinghoven Münding Wesel Legende: BG = bepalingsgrens Rijn NL < 0,3 < 0,3 Vethaak et al (2002) D < 100 < 100 Bergman (2010) Zijrivieren NL < 0,3 < 0,3 Vethaak et al (2002) CH < 0,1 1,1 2,0 Micropoll DB Bafu (2009) A < BG 0,33 D < 100 < 100 Bergman (2010) 12

20 Tabel Concentratie in grondwater en drinkwater (in ng/l) Aantal metingen Aantal < BG 17β-oestradiol Minimum Mediaan Gemiddelde Maximum Bron Grondwater A < BG 0,21 Drinkwater (oeverfiltraat) Drinkwater (kraan) NL < 0,8 < 0,8 Versteegh et al (2003) Versteegh et al (2007) Legende: BG = bepalingsgrens Rijnoeverstaat Rijnoeverstaat Aantal metingen Aantal < BG oestron Minimum Mediaan Gemiddelde Maximum Bron Grondwater A < BG 1,6 Drinkwater (oeverfiltraat) Drinkwater (kraan) NL < 0,3 < 0,3 Versteegh et al (2003) Versteegh et al (2007) Legende: BG = bepalingsgrens 13

21 Rijnoeverstaat Aantal metingen Aantal < BG 17α-ethinyloestradiol Minimum Mediaan Gemiddelde Maximum Bron Grondwater A < BG 0,94 Drinkwater (oeverfiltraat) Drinkwater (kraan) NL < 0,3 < 0,3 Versteegh et al (2003) Versteegh et al (2007) Legende: BG = bepalingsgrens 14

22 IKSR CIPR ICBR Stofgegevensblad oestrogenen 5 Beoordelingscriteria (kwaliteitscriteria) In 2002 is door de EU een wetenschappelijke evaluatie uitgevoerd naar 12 hormoonverstorende stoffen, waaronder de natuurlijke hormonen 17β-oestradiol, oestron en het synthetische 17α-ethinyloestradiol. De resultaten van de bevindingen zijn gegeven in het EU-rapport Study on the scientific evaluation of 12 substances in the context of endocrine disrupter priority list of actions (Johnson et al, 2002). Hierin wordt o.a. een overzicht gegeven van het gebruik binnen de EU, de ecotoxiciteitsgegevens en de specifieke hormoonverstorende effecten, de aanwezigheid in rwzi-effluenten en oppervlaktewater, en een inschatting van het milieurisico door de veiligheidsmarge tussen meet- en ecotoxiciteitsgegevens aan te geven. Per stof worden de volgende conclusies getrokken: 17β-oestradiol De effecten van 17β-oestradiol op de voortplanting en de ontwikkeling van vissen, die gerelateerd zijn aan hormoonverstoring, worden op beduidend lagere concentraties aangetroffen dan waarbij acute toxiciteit optreedt. Uit de gecombineerde dataset van ecotoxicologische testen met verschillende eindpunten blijkt dat de drempelwaarde, waarboven deze effecten worden aangetoond, in de range van 5-25 ng/l te liggen. De concentraties 17β-oestradiol in de Europese oppervlaktewateren zijn in het algemeen lager dan 5 ng/l, waarbij de meeste waarden overigens onder 1 ng/l liggen. De veiligheidsmarge MOS (Margin Of Safety), - d.i. de laagste NOEC (No observed effect concentration) voor de hormoonverstorende effecten (5-25 ng/l) gedeeld door de aanwezige blootstellingsconcentraties in oppervlaktewater (1-5 ng/l) -, bedraagt 1-25 en is dus lager dan het aanvaardbare risiconiveau van 100. Op basis hiervan lijkt de aanwezigheid van 17β-oestradiol in de wateren een potentieel risico voor vissen (en andere vertebraten) te vormen. Oestron De effecten van oestron op de voortplanting en de ontwikkeling van vissen, die gerelateerd zijn aan hormoonverstoring, worden op beduidend lagere concentraties aangetroffen dan waarbij acute toxiciteit optreedt. Uit de gecombineerde dataset van ecotoxicologische testen met verschillende eindpunten blijkt dat de drempelwaarde, waarboven deze effecten worden aangetoond, in de range van 1-10 ng/l te liggen. De concentraties oestron in de Europese oppervlaktewateren liggen in de range < 0,5 14 ng/l, waarbij de meeste waarden zich doorgaans in de onderste concentratieniveaus bevinden en lager zijn dan 5 ng/l. De veiligheidsmarge MOS (Margin Of Safety), - d.i. de laagste NOEC voor de hormoonverstorende effecten (1-10 ng/l) gedeeld door de aanwezige blootstellingsconcentraties in oppervlaktewater (0,5-14 ng/l) -, ligt in de range 0,07-20 en is dus lager dan het aanvaardbare risiconiveau van 100. Op basis hiervan lijkt de aanwezigheid van oestron in de wateren een potentieel risico voor vissen (en andere vertebraten) te vormen. 17α-ethinyloestradiol De effecten van 17α-ethinyloestradiol op de voortplanting en de ontwikkeling van vissen, die gerelateerd zijn aan hormoonverstoring, worden op beduidend lagere concentraties aangetroffen dan waarbij acute toxiciteit optreedt. Uit de gecombineerde dataset van ecotoxicologische testen met verschillende eindpunten blijkt dat de drempelwaarde, waarboven deze effecten worden aangetoond, in de range van 0,3-1 ng/l te liggen. De concentraties 17α-ethinyloestradiol in de Europese oppervlaktewateren liggen doorgaans onder detectiegrens van 0,1-0,3 ng/l, maar er zijn ook waarden rond 1 ng/l aangetoond. De veiligheidsmarge MOS (Margin Of Safety), - d.i. de laagste NOEC voor de hormoonverstorende effecten (0,3-1 ng/l) gedeeld door de aanwezige blootstellingsconcentraties in oppervlaktewater (0,1-1 ng/l) -, bedraagt 1-10 en is dus 15

23 IKSR CIPR ICBR lager dan het aanvaardbare risiconiveau van 100. Op basis hiervan lijkt de aanwezigheid van 17α-ethinyloestradiol in de wateren een potentieel risico voor vissen (en andere vertebraten) te vormen. Hierbij dient te worden opgemerkt dat het vaststellen van deze veiligheidsmarge maar ten dele mogelijk is vanwege analytische beperkingen doordat de aangetoonde concentraties 17α-ethinyloestradiol in oppervlaktewater beneden of in de buurt van de detectiegrens van de analysemethode liggen. Kort samengevat komt dit neer op de volgende tabel: Stof meetgegevens in oppervlaktewater 17βoestradi ol oestron 17αethinyloestradiol < 1 5 ng/l, waarvan de meeste meetwaarden < 1 ng/l zijn en dicht bij detectielimiet liggen < 0,5 14 ng/l, waarvan de meeste meetwaarden < 5 ng/l zijn en dicht bij detectielimiet liggen. < 1 ng/l, waarvan de meeste meetwaarden < detectielimiet (0,3 1 ng/l) liggen Hormoonverstorende effecten NOEC veiligheidsmarge optreden milieueffecten MOS (margin of safety, > 100) Lowest NOEC for endocrine mediated responses/environmental concentrations 5 25 ng/l ng/l 0,07 - >20 0,3 1,0 ng/l 1 10 EU-conclusie (Johnson et al, 2002): Uit de beschikbare blootstellingsdata en de laagste NOEC voor hormoonverstorende effecten blijkt dat de drie hormonen een risico kunnen vormen voor vissen in het watermilieu. Binnen de EU Kaderrichtlijn Water zijn de stoffen 17β-oestradiol en 17α-ethinyloestradiol als aandachtstoffen aangemerkt voor mogelijke opname in de lijst van prioritaire (gevaarlijke) stoffen. Ter voorbereiding hierop worden in een EU-werkgroep Drafting Group on Review of WFD Priority Substances List toxiciteitsgegevens verzameld en gebruikt voor het afleiden van de milieukwaliteitsnormen MAC-EQS (maximale concentraties) en AA-EQS (jaargemiddeld) in water. De voorlopige bevindingen staan vermeld in de concept-dossiers (UK, 2009; EU, 2010) en zullen in de loop van door de werkgroep worden beoordeeld en geactualiseerd. Mede op basis van de door de werkgroep vastgestelde milieukwaliteitsnormen MAC-EQS en AA-EQS zal door de EU besloten worden of de hormonen 17β-oestradiol en 17α-ethinyloestradiol al dan niet op de prioritaire (gevaarlijke) stoffen lijst van de Kaderrichtlijn Water worden geplaatst. Voor 17β-oestradiol ligt de voorlopige door de EU-werkgroep afgeleide AA-EQS bij 0,27 ng/l en is gebaseerd op een NOEC reduced hatching success (14 d, Oryzias latipes) van 2,7 ng/l met een verdunningsfactor van 10 (Shioda and Wakabayashi (2000) in EU, 2010). De huidige PNEC-waarde (Predicted no effect concentration) was 1 ng/l (Young et al, 2000;ARCEM, 2003 in Ivashechkin, 2006). Caldwell et al (2010) geven een review over de beschikbare aquatische toxiciteitgegevens van hormonen en hebben voor 17αethinyloestradiol een PNEC afgeleid (Caldwell et al., 2008). Voor 17α-ethinyloestradiol ligt de voorlopige door de EU-werkgroep afgeleide AA-EQS bij 0,016 0,2 ng/l (EU, 2010). Deze is vooral gebaseerd op een LOEC (Lowest effect concentration) van 0,32 ng/l in een life-cycle test met Fathead minnow (Pimephales promelas), waarbij verschuiving van de sex ratio naar het vrouwelijk geslacht en een verminderde bevruchting van eieren, is aangetoond. Deze LOEC komt overeen met een 16

24 IKSR CIPR ICBR NOEC van 0,16 ng/l (Parrott and Blunt, 2005). Bij het afleiden van de AA-EQS heeft de EU-werkgroep ook de bevindingen van derden betrokken, waarbij doorgaans ook verschillende benaderingen zijn gebruikt (Caldwell et al., 2008/2010; Kase et al., 2010; Legler et al., 2007; van Vlaardingen et al., 2007). Door de EU-werkgroep zijn de testmethoden met vitellogenine-inductie als ecologisch effect niet in beschouwing genomen. 17

25 Tabel 5.1: Bestaande nationale en internationale kwaliteitscriteria Naam van de stof Kwaliteitscriteria (ng/l) Bron Rijn-MKN ICBRdoelstelling Nationale waarden Overige A CH D F L NL IAWRwaarden Environmental Agency 17β-oestradiol (ng/l) 1 Young et al (2000) oestron (ng/l) 3-5 Young et al (2000) 17α-ethinyloestradiol (ng/l) 0,1 Young et al (2000) Legende: MKN = milieukwaliteitsnorm IAWR = Internationale Arbeitsgemeinschaft der Wasserwerke im Rheineinzugsgebiet (Internationaal Samenwerkingsverband van Waterleidingbedrijven in het Rijnstroomgebied) 18

26 Tabel 5.2: Inventaris van toxiciteitsgegevens Stof NOEC* chronisch (ng/l) NOEC acuut (ng/l) Soort Eindpunt AF acuut AF chronisch PNEC chronisch (μg/l) PNEC acuut (µg/l) Bron 17βoestradiol 10 Oncorhynchus mykiss; Rutilus rutilus Vitellogenine inductie 2,7 Oryzias latipes verminderd broed succes / 14 d Vitellogenine mykiss; inductie oestron 1 Oncorhynchus 17βoestradiol 17αethinyloestradiol 17αethinyloestradiol 0,1 Pimephales promelas LOEC = 0,32 NOEC = LOEC/ Pimephales promelas Desmodesmus subspicatus Vitellogenine inductie sex ratio reproductie EC50 /72 hr 10 Routledge et al (1998) 10 2,7 x 10-4 Shioda and Wakabayashi (2000) Thorpe et al (2003) Jobling et al (2004) 10 0,16 x Parrot and Blunt (2005) Schering AG (2002) Legende: NOEC = No observed effect concentration LOEC = Lowest effect concentration AF = Assessment factor PNEC = Predicted no effect concentration * in Johnson et al (2002) en Legler et al (2007) worden verschillende eindpunten aangegeven voor oestrogene effecten, zoals beïnvloeding van de reproductie, veranderingen in de gonaden en vitellogenine inductie. Door de EU-werkgroep (2010) worden de testmethoden met vitellogenine inductie als eindpunt niet meegenomen. 19

27 6. Strategie-aanpak (mogelijke reductiemaatregelen) Tabel 6.1: Potentiële maatregelen aan de bron Maatregel a) Optimaliseren van productieproces ter voorkoming van verontreinigde afvalwaterstromen en het separaat behandelen van afvalwaterstromen met hoge concentraties (farmaceutisch bedrijf, zorgsector, stallen voor veehouderij, mestverwerkingsbedrijven) b) Onderzoek naar emissieroutes van E1 en E2 via mest van landbouwhuisdieren naar oppervlaktewater (af- en uitspoeling) en grondwater c) Bij uitrijden van mest aanhouden van mestvrije zones langs oppervlaktewater d) Productinnovatie bij anticonceptie om EE2-belasting te verlagen e) Opheffen foutieve aansluitingen van woningen op regenwaterriool en beperken afspoelen van hondepoep naar regenwaterriool f) Afgifte van niet-gebruikte anticonceptie-pillen aan apotheek of via huishoudelijk klein chemisch afval. Effect/beoordeling van de maatregel Hogere efficiency en lagere kosten bij zuivering van geconcentreerde afvalwaterstromen Inzicht in de emissieroute en afbraak van E1 en E2 en de risico s voor grond- en oppervlaktewater. Aangrijpingsmogelijk-heden voor emissiereducerende maatregelen. Afspoeling van E1 en E2 naar oppervlaktewater wordt zo veel mogelijk voorkomen Door het toepassen van beter biologisch afbreekbare actieve bestanddelen of optimalisering van wijze/dosering van toediening kan belasting van het watermilieu worden beperkt Verlaging van belasting met fecaliën naar watermilieu. Door afgifte van niet gebuikte middelen wordt voorkomen dat deze in huishoudelijk afvalwater terecht komt. Betrokken indicatorstoffen oestron (E1) 17β-oestradiol (E2) oestron (E1) 17β-oestradiol (E2) oestron (E1) 17β-oestradiol (E2) 17α-ethinyloestradiol (EE2) oestron (E1) 17β-oestradiol (E2) 17α-ethinyloestradiol (EE2) < 5 jaar Benodigde tijd 5 tot 10 jaar > 10 jaar X X X X X X X X X X Bron Derksen en Roorda (2005) Derksen en Roorda (2005) Derksen en Roorda (2005) Derksen en Roorda (2005) Derksen en Roorda (2005) Derksen en Roorda (2005) 20

28 Tabel 6.2: Potentiële mogelijkheden voor reductie van de emissie langs verschillende emissieroutes Emissieroute Maatregel Relevantie Effect/beoordeling van de maatregel Geëlimineerde indicatorstoffen Atmosferische depositie (1) 0 - < 5 jaar Grondwater (2) 1 Lekkages in rioolstelsel opheffen Gering Verbetering lokale waterkwaliteit. Benodigde tijd 5 tot 10 jaar > 10 jaar X X Bron Erfafvoeren en drift (3) 0 - Erosie (4) 0 - Afspoeling (5) i) Onderzoek naar emissieroutes van E1 en E2 via mest van landbouwhuisdieren naar oppervlaktewater 2 (af- en uitspoeling) en Drainage (6) grondwater ii) Bij uitrijden van mest aanhouden van mestvrije zones langs oppervlaktewater Opheffen foutieve aansluitingen van woningen op Regenwateruitlaat (7) 1 regenwaterriool en beperken afspoelen van hondepoep naar regenwaterriool iii) Optimaliseren van productieproces ter voorkoming van Emissies vanuit 3 afvalwaterstromen gemeentelijke rwzi's (8) iiii) Afvalwaterstromen met hoge concentraties (separaat) behandelen Matig Bruto-emissie hoog, belasting van watermilieu onduidelijk. Emissiereducerende maatregelen hierop laten anticiperen. Gering Verbetering lokale waterkwaliteit. Groot Aanzienlijke reductie van een groot scala aan stoffen uit afvalwater van bedrijven en oestron, 17β-oestradiol oestron, 17β-oestradiol, 17αethinyloestradiol oestron, 17β-oestradiol, 17αethinyloestradiol i ii ii X X X iii iiii iii iiii iiiii iiiii 21

29 Emissieroute Overstorten uit gemengd rioolstelsel (9) Ongezuiverd afvalwater uit gemengd rioolstelsel (10) Niet aangesloten (11) 1 Directe lozingen vanuit de industrie (12) Directe diffuse lozingen (13) 1 Natuurlijke achtergrondbelasting (14) 1 Maatregel voor lozing op riolering. iiiii) Vergaande zuivering op rwzi door toepassen van actievekoolfiltratie Afkoppelen van verhard oppervlak afstromend regenwater 0-1 Aansluiten op gemeenteriool of individueel zuiveren bij verspreide bebouwing Optimaliseren van productieprocessen ter voorkoming van en het zuiveren van (deel) afvalwaterstromen van (mestverwerkings)- bedrijven Opvang en afgifte van huishoudelijk afvalwater (schepen) 0 - Relevantie Effect/beoordeling van de maatregel zorgsector of uit stedelijk rioolwater Gering Verbetering lokale waterkwaliteit Gering Verbetering lokale waterkwaliteit Gering matig Toename van emissie door mestvergisting tbv energiewinning Gering Verbetering lokale waterkwaliteit Geëlimineerde indicatorstoffen oestron, 17β-oestradiol, 17αethinyloestradiol oestron, 17β-oestradiol, 17αethinyloestradiol oestron, 17β-oestradiol, 17αethinyloestradiol oestron, 17β-oestradiol, 17αethinyloestradiol Benodigde tijd X X X X X X X Bron Legende: Aandeel van de emissieroute aan de totale emissie in de Rijn 0 = niet van belang 1 = van weinig belang (emissie < 10 %) 2 = van gemiddeld belang (emissie %) 3 = van groot belang (emissie > 50 %) 22

30 Tabel 6.3: Voor de algemene strategie van de ICBR te gebruiken elementen Maatregel Ter aanvulling op EU-richtlijn Stedelijk Afvalwater een aanbeveling aan de nationale overheden en EU voor het verder optimaliseren van het zuiveringsproces op rwzi s in het algemeen en het toepassen van vergaande zuiveringstechnieken op rwzi s in gebieden van het Rijnstroomgebied waarbij het aandeel rwzi-effluent substantieel is t.o.v. de ontvangende wateren. Aanbeveling aan nationale overheden en EU voor nader onderzoek naar de verspreiding van de natuurlijke oestrogene hormonen in mest van landbouwhuisdieren naar oppervlaktewater en grondwater en de nadelige effecten hiervan voor het watermilieu. Aanbeveling aan nationale overheden en EU voor het verkennen van aangrijpingspunten om de belasting van natuurlijke oestrogene hormonen naar watermilieu te verlagen, zoals het aanbrengen van mestvrije zones langs oppervlaktewater of het verspreiden van de waterige fractie op landbouwgrond na mestvergisting. Benodigde tijd < 5 jaar 5 tot 10 jaar > 10 jaar X X X X X X 23

31 IKSR CIPR ICBR Stofgegevensblad oestrogenen Referenties Aa NGFM van der, GJ Kommer, GM de Groot en JFM Versteegh (2008). Geneesmiddelen in bronnen voor drinkwater. Monitoring, toekomstig gebruik en beleidsmaatregelen. RIVM-rapport /2008. Adler P, T Steger-Hartmann, W Kalbfuss (2001). Vorkommen natürlicher und synthetischer östrogener Steroide in Wässern des süd- und mitteldeutschen Raumes. Acta hydrochimica et hydrobiologica 29 (4), ARCEM (2003). Hormonwirkzame Stoffe in Österreichs Gewässern ein Risiko? Bundesministerium für Land- und Forstwirtschaft, Umwelt und Wasserwirtschaft. Bergman S. (2010). Persoonlijke mededeling, mail dd 9 april Blok J en MAD Wösten (2000). Herkomst en lot van natuurlijke oestrogenen in het milieu. RIWA. Caldwell DJ, F Mastrocco, TH Hutchinson, R Laîgne, D Heijerick, C Janssen, PD Anderson and JP Sumpter (2008). Derivation of an aquatic Predicted No-Effect Concentration for the synthetic hormone 17alpha-Ethinyl Estradiol. Environmental Science & Technology 42(19): Caldwell DJ, F Mastrocco, E Nowak, J Johnston, H Yekel, D Pfeiffer, M Hoyt, BM DuPlessie and PD Anderson (2010). An assessment of potential exposure and risk from estrogens in drinking water. Environmental Health Perspectives 118(3): Derksen JGM en JH Roorda (2005). Ketenanalyse humane en veterinaire geneesmiddelen in het watermilieu. Grontmij-rapport 13/ /JW. IMS Health (2005). Verkaufszahlen von Pharmazeutika in der Schweiz 2000 und IMS Health (2010). Verkaufszahlen von Pharmazeutika in der Schweiz 2007, 2008 und 2009 Ivashechkin P (2006). Elimination organischer Spurenstoffe aus kommunalem Abwasser Von der Fakultät für Bauingenieurwesen der Rheinisch-Westfälischen Technische Hochschule Aachen zur Erlangung des akademischen Grades eines Doktors der Ingenieurswissenschatften genehmigte Dissertation. Micropoll Datenbank BAFU (2009). Datenbank des Bundesamts für Umwelt (Schweiz) mit Monitoringdaten aus der ganzen Schweiz. Jobling S, D Casey, T Rodgers-Gray, J Oehlmannd, U Schulte-Oehlmann, S Pawlowski, T Baunbeck, AP Turner, & CR Tyler (2004). Comparative responses of molluscs and fish to environmental estrogens and an estrogenic effluent. Aquatic Toxicology, 66, Johnson I en P Harvey (2002). Study on the scientific evaluation of 12 substances in the context of endocrine disrupter priority list of actions. European Commision. WRc-NSF report: UC Kase R and M Junghans (2010). A probabilistic approach to find a reliable EQS for 17-α- Ethinylestradiol (EE2)+ Consideration of meeting comments (revised version ). Presentation at the Multilateral Meeting 17th September

32 IKSR CIPR ICBR Montforts MHMM, GBJ Rijs, JA Staeb en H Schmitt (2007). Diergeneesmiddelen en natuurlijke hormonen in oppervlaktewater van gebieden met intensieve veehouderij. RIVM-rapport /2007. Kuch HM, K Ballschmiter (2001). Determination of endocrine-disrupting phenolic compounds and estrogens in surface and drinking water by HRGC-(NCI)-MS in the picogram per liter range. Environ Sci Technol 35(15), Legler J, T Hamers, JW Wegener en MH Lamoree (2007). 17a-ethinyloestradiol als probleemstof voor het watermilieu. IVM-rapport E-07/18. Parrot JL and BR Blunt (2005). Life-cycle exposure of fathead minnows (Pimephales promelas) to an ethinylestradiol concentration below 1 ng/l reduces egg fertilization success and demasculinizes males. Environ. Toxicol. 20(2): Rijkswaterstaat (2009). Effluenten rwzi s, regenwaterriolen, niet aangesloten riolen, overstorten en IBA s. Factsheet emissieregistratie. Routledge EJ, D Sheahan, C Desbrow, GC Brighty, M Waldock en JP Sumpter (1998). Identification of estrogenic chemicals in STW effluent. In vivo responses in trout and roach. Environ Sci Technol 34, Schering AG (2002). Growth inhibition test of ethinylestradiol (ZK4944) on the green algae Desmodesmus subspicatus Report A Shioda T and M Wakabayashi (2000). "Effect of certain chemicals on the reproduction of medaka (Oryzias latipes)." Chemosphere 40(3): STOWA (2005). Verkennende monitoring van hormoonverstorende stoffen en pathogenen op rwzi s met aanvullende zuiveringstechnieken. STOWA-rapport Thorpe KL, R Cummings, T Hutchinson, M Scholze, G Brighty, JP Sumpter, & CR Tyler (2003). Relative potencies and combination effects of steroidal estrogens in fish. Environ. Sci. Techno., 37, UK (2009). Proposed EQS for Water Framework Directive Annex VIII substances: 17α- Ethinyloestradiol. Science Report Final Report (July 2009) Restricted. Vethaak AD, GBJ Rijs, SM Schrap, H Ruiter, A Gerritsen and J Lahr (2002). Estrogens and xeno-estrogens in the aquatic environment of the Netherlands. Occurrence, potency and biological effects. RIZA/RIKZ-report Vlaardingen PLA van, LRM de Poorter, RHLJ Fleuren, PJCM Janssen, CJAM Posthuma- Doodeman, CJAM Verbruggen and JH Vos (2007). Environmental risk limits for twelve substances, prioritised on the basis of indicative risk limits, RIVM-report /2007. Wenzel, A, J Müller en T Ternes (2003). Study on endocrine disrupters in drinking water. IME/ESWE rapport ENV.D.1/ETU/2000/0083. Young, WF, P Whitehouse, I Johnson en N Sorokin (2002). Predicted-No-Effect Concentratiosn (PNECs) for Natural and Synthetic Steroid Oestrogens in Surface Waters. Technical Report Environmental Agency P2-TO4/1. Links