Het effect van hete elektronen en niet-evenwichts fononen op de intraband absorptie in GaSb en InAs

Transcriptie

1 Het effect van hete elektronen en niet-evenwichts fononen op de intraband absorptie in GaSb en InAs H.P.M. Pellemans, W.Th. Wenckebach Technische Universiteit Delft P.C.M. Planken FOM-Instituut voor Plasmafysica Rijnhuizen, Postbus 1207, 3430 BE Nieuwegein We presenteren metingen waarin we aantonen dat de absorptiecoëfficiënt van gedoteerde n- type halfgeleiders als GaSb en InAs verandert na excitatie met een ultrakorte laserpuls. We tonen aan dat deze verandering verrassend wordt gedomineerd door longitudinale optische (LO) fononen die door opgewarmde elektronen worden uitgezonden en niet zozeer door de opgewarmde elektronen zelf. Deze niet-evenwichtsfononen laten hun invloed op twee manieren gelden. Ten eerste worden dergelijke fononen door het elektronengas gereabsorbeerd waardoor ze het koelproces van het elektronengas en daarmee het verval van de absorptieverandering vertragen. Ten tweede kunnen deze niet-evenwichtsfononen rechtstreeks koppelen in het absorptieproces en vooral bij lange golflengtes een grote absorptieverandering induceren. Bij lange lasergolflengtes lijkt de impuls van de LO-fononen die kunnen koppelen in het absorptieproces meer op de impuls van de LO-fononen, die door de hete elektronen worden uitgezonden. Eén van de gevolgen van dit alles is dat het verval van de geïnduceerde absorptieverandering exponentieel wordt met een tijdsconstante die gelijk is aan de LO-fonon levensduur. Inleiding Wanneer III-V halfgeleiders zoals GaSb en InAs gedoteerd zijn met elektronen absorberen ze licht met optische golflengtes die in het mid- tot ver-infrarood liggen. Deze absorptie wordt veroorzaakt door optische overgangen van elektronen van lagere naar hogere energietoestanden in de geleidingsband onder de gelijktijdige emissie of absorptie van een derde deeltje, een longitudinaal optisch (LO) fonon. (Fig. 1) Dit fonon is essentieel voor impuls- en energiebehoud omdat elektronen anders, net als in de vrije ruimte, geen licht kunnen absorberen. Er is weinig tot niets bekend over dit zogeheten intraband-absorptieproces in omstandigheden waarin de elektrondistributie, de LOfonondistributie en/of de overige vrijheidsgraden van de halfgeleider niet in thermisch evenwicht zijn met elkaar. Het is bijvoorbeeld denkbaar dat het elektronengas (tijdelijk) een veel hogere temperatuur heeft dan het fononbad, maar het Fig. 1 Geleidingsband van GaSb met daarin weergegeven twee intraband absorptie overgangen behorend bij twee verschillende golflengtes. De figuur laat zien dat de LO-fononen die assisteren in de optische overgangen voor beide golflengtes verschillend zijn. De gekromde naar beneden wijzende pijlen geven schematisch de emissie weer van LO-fononen door koelende elektronen. effect hiervan op de intrabandabsorptie is nog niet eerder duidelijk gemeten. De voornaamste verklaring daarvoor is dat de verschillende distributies maar heel kort in niet-evenwichts omstandigheden verkeren. Dat betekent dat voor de bestudering ervan korte laserpulsen nodig zijn in het mid- tot ver-infrarode gedeelte van het

2 optische spectrum, waar nauwelijks bronnen voorhanden zijn. Tot voor kort waren de enige lasersystemen die in staat waren om korte infrarode pulsen te generen beperkt tot golflengtes beneden de 10 µm.[1] Sinds kort echter kunnen wij gebruik maken van de ultrakorte laserpulsen van de vrije elektronenlaser FELIX in Nieuwegein die afstembaar zijn van 5 tot 110 µm. In dit artikel laten we zien hoe we de pulsen van FELIX hebben gebruikt om veranderingen in de temperatuur van het elektronengas in GaSb en InAs te bewerkstelligen en de gevolgen hiervan voor de intraband absorptiecoëfficiënt te meten. We laten aan de hand van een vergelijking tussen de experimenten en numerieke berekeningen zien dat de grootste verandering van de absorptie wordt veroorzaakt door LO-fononen die worden gegenereerd door het koelende elektronengas[2-6] en niet zozeer door de hete elektronen zelf. Experiment Het sample bestaan uit een 0.5 mm dikke n-type GaSb (100) wafer met 1.1x10 17 elektronen per cm -3. De wafer is gepolijst aan beide kanten. Sub-picoseconde pulsen van de vrije-elektronenlaser FELIX [7] worden in drieën gesplitst met behulp van 12 µm dikke polypropyleen bundelsplitsers. De intensiteit van de bundels kan worden verminderd met een of meer gekalibreerde verzwakkers, elk met een goed bepaalde verzwakkingsfactor. De twee sterkste pulsen worden onder een kleine hoek met elkaar gelijktijdig op het sample gefocusseerd en vormen daar een intensiteitstralie dat het sample exciteert. Excitatie van elektronen vindt 1 λ=19.5 µm Delay (ps) λ=9.0 µm Fig. 2 Genormeerde gemeten en berekende probe diffractiesignalen in n-type GaSb bij twee verschillende golflengtes. In de berekende curves die het minst goed overeenstemmen met de metingen is de invloed van de niet-evenwichtsfononen uitgeschakeld. Een iets betere benadering ontstaat wanneer re-absorptie van nietevenwichts fononen door elektronen wordt meegenomen. De beste overeenkomst ontstaat wanneer de rechtstreekse koppeling van niet-evenwichts fononen in de absorptie ook wordt meegenomen. plaats door middel van LO-fonon geassisteerde optische overgangen en geeft aanleiding tot een absorptie/brekingsindex verandering. Deze verandering wordt gedetecteerd door de derde, variabel vertraagde, probe puls op dezelfde plek op het sample te focusseren en de diffractie van de probe puls aan het pompgeïnduceerde tralie te meten. De polarisatie van de probe puls is 90 graden gedraaid ten opzichte van de polarisatie van de pomppulsen om coherente koppeling tussen de probe puls en de pomppulsen te minimaliseren. De tijdsevolutie van het tralie wordt verkregen door de probediffractie te meten als functie van de tijdsvertraging tussen het pomppaar en de probe puls. Voor de interpretatie van de data is het belangrijk om te beseffen dat het diffractiesignaal van een dergelijk tralie evenredig is met het kwadraat van de absorptieverandering. Met deze opstelling bereiken we een tijdsresolutie van ongeveer 0.5 ps. Resultaten In figuur 2 tonen we de genormeerde eerste-orde gediffracteerde probe signalen

3 a) b) 0.6 µj 1.1 µj 1.8 µj 3.5 µj 5.5 µj Delay (ps) Fig. 3 Genormeerde gemeten (a) en berekende (b) intensiteits-afhankelijkheid van de probe-diffractie bij een golflengte van 19.5 µm. Duidelijk is te zien hoe het diffractiemaximum naar langere tijdsvertragingen schuift voor hogere intensiteiten. In de berekeningen zijn de effecten van niet-evenwichts fononen op de koelsnelheid van het elektronengas en op de koppeling in de intraband absorptie meegenomen. in GaSb gemeten bij golflengtes van 9 en 19.5 µm. Om de lagere lineaire absorptie bij 9 µm te compenseren hebben we bij 9 µm een hogere intensiteit gebruikt zodat de geabsorbeerde energie per volumeeenheid bij 9 µm ruwweg hetzelfde was als bij 19.5 µm. De figuur laat zien dat op beide golflengtes de diffractie maximaal is wanneer de pomppulsen en de probe puls elkaar in de tijd overlappen. In beide gevallen wordt het gemeten verval na enkele picoseconden exponentieel met een tijdconstante van 3.5 ps (overeenkomend met een verval van de absorptieverandering van 7 ps) en verdwijnen de probediffractie signalen op een tijdschaal van 15 tot 20 ps. Bij 19.5 µm echter is het verval gedurende de eerste 5 tot 7 ps langzamer dan bij 9 µm. Figuur 3a laat de intensiteitsafhankelijkheid zien van de gediffracteerde probe signalen bij een golflengte van 19.5 µm. De vijf curves zijn verticaal ten opzichte van elkaar verplaatst om de curves beter van elkaar te kunnen onderscheiden. Omdat we de intensiteit van de pulsen in het focus niet precies weten hebben we ervoor gekozen om de gemeten curves te identificeren met de gemeten energie van de pomppulsen. Bij de laagste intensiteit (bovenste curve) is het gediffracteerde probe signaal maximaal wanneer alledrie de pulsen elkaar in de tijd overlappen. Wanneer de intensiteit van de pomppulsen echter toeneemt, treedt het maximum in het gediffracteerde signaal op wanneer de probe puls enkele picoseconden later de halfgeleider bereikt dan de pomppulsen. Duidelijk is te zien hoe dit vertraagde diffractiemaximum opschuift naar langere tijdsvertragingen voor toenemende intensiteit, hoewel een klein schoudertje in het gediffracteerde signaal rond tijdsvertraging nul te zien blijft. We willen benadrukken dat we deze diffractiesignalen en de signalen getoond in figuur 2 alleen meten in gedoteerd n-type GaSb en niet in ongedoteerd GaSb. Discussie De oorzaak van de diffractiesignalen is dat excitatie van het n-type GaSb met een infrarode pomppuls leidt tot opwarming van de elektron distributie. Koelen van het elektronengas leidt bovendien tot veranderingen in de LO-fonon impulsdistributie. De veranderingen in de distributies geven op hun beurt een verandering van de intraband absorptiecoëfficiënt. Om te controleren of deze veronderstelling juist is en om specifiek de rol van LO-fononen te onderzoeken, hebben we de tijdsafhankelijkheid van de intraband absorptiecoëfficiënt

4 berekend. In deze berekeningen hebben we de dynamica van zowel de elektronen als de LOfononen meegenomen. Met behulp van de absorptiecoëfficiënt kunnen we de diffractie berekenen, die evenredig is met het kwadraat van de absorptieverandering. Na convolutie met de probe puls tenslotte, krijgen we een curve die we kunnen vergelijken met de gemeten curves. In onze berekeningen passen we alleen de intensiteit van de laserpuls en de LO-fonon levensduur aan totdat we een goede overeenstemming bereiken met één van de gemeten curves in Fig. 3. De aldus verkregen waarde voor de intensiteit legt ook de waarden van de intensiteiten vast van de overige curves in Fig. 3. Dat is omdat we in het experiment weliswaar niet de absolute intensiteit nauwkeurig kennen, maar wel de factor waarmee we de intensiteit met behulp van de gekalibreerde verzwakkers veranderen. Welnu, als we dezelfde verzwakkingsfactor gebruiken in onze berekeningen en tegelijkertijd de LO-fonon levensduur constant houden, dan reproduceren we alle overgebleven curves in Fig. 3a. De resultaten van deze berekeningen staan in Fig. 3b. Gebruik makend van dezelfde LO-fonon levensduur, zijn we ook in staat om de metingen te reproduceren gedaan bij een golflengte van 9 µm (Fig. 2) en bij alle andere golflengtes tussen 9 en 19.5 µm (niet hier getoond). Om de rol te benadrukken die LO-fononen spelen in de berekende absorptieverandering tonen we in Fig. 2 ook berekeningen, waarin we dynamica van de LO-fononen hebben uitgeschakeld. De absorptieverandering die we op die manier berekenen komt dan ook volledig voor rekening van alléén veranderingen in de elektrondistributie. Uit de figuur blijkt dat de overeenstemming met de metingen slecht is en de conclusie luidt dan ook dat de dynamica van de LO-fononen absoluut moet worden meegenomen in de berekeningen om een correcte beschrijving van onze data te verkrijgen. Het overcompleet zijn van onze dataset in verband met het geringe aantal aanpasbare parameters in onze berekeningen maakt het mogelijk om in detail de rol van niet-evenwichts LO-fononen in het intraband absorptieproces te onderzoeken. Eén manier waarop niet-evenwichtsfononen, gegenereerd door het koelende elektronengas, de intraband absorptie veranderen is door de koelsnelheid van het elektronengas en daarmee ook het verval van de absorptieverandering, te vertragen. Dit is mogelijk doordat elektronen in de geleidingsband LO-fononen opnieuw kunnen absorberen. Berekeningen waarin deze koelsnelheidsreductie is meegenomen staan ook in Fig. 2. Ze laten zien dat de reductie in de koelsnelheid weliswaar het verval van de absorptieverandering en dus het gediffracteerde signaal vertraagt, maar dat dat bij lange na niet voldoen is voor een correcte simulatie van onze metingen. Bij 19.5 µm is de discrepantie zelfs groter dan bij 9 µm. De geringe golflengte afhankelijkheid van deze berekende absorptieverandering is een gevolg van het feit dat de reductie van de koelsnelheid een intrinsieke eigenschap van het elektron/lo-fonon systeem is, niet beïnvloed door de keuze van de lasergolflengte. De tweede en tevens belangrijkste wijze waarop niet-evenwicht fononen de absorptie veranderen is door rechtstreeks te koppelen in het intraband absorptie proces dat tenslotte een LO-fonon geassisteerd proces is! Alleen wanneer we de reductie van de koelsnelheid én de koppeling in het absorptie proces meenemen in de berekeningen, komen de gemeten en berekende curves overeen. Het is ook duidelijk dat bij 19.5 µm, de niet-evenwichtsfononen die rechtstreeks koppelen in de absorptie een veel groter effect hebben op de absorptie-coëfficiënt dan bij 9.0 µm. Dat wordt veroorzaakt door het feit dat de impuls van de fononen die door het koelende elektronengas wordt gegenereerd veel beter past bij de impuls van de fononen die koppelen in de absorptie bij 19.5 µm dan bij 9.0 µm (zie Fig. 1). We kunnen dit ook anders formuleren: door de fotonfrequentie te veranderen, proben we een ander gedeelte van de LOfonon impulsverdeling. Het is voor het eerst dat het effect van niet-evenwichts LO-fononen op de intrabandabsorptie op deze wijze in beeld is gebracht. We verkeren nu ook in een positie om te begrijpen waarom het diffractiemaximum bij hogere intensiteitent naar langere

5 tijdsvertragingen schuift: in het voor ons relevante deel van de fononimpulsruimte wordt het hoogste LO-fonon bezettingsgetal pas bereikt enkele picoseconden na optische excitatie. Het koelen van het elektronengas waarbij de niet-evenwichtsfononen worden gegenereerd neemt nu eenmaal tijd in beslag. Wanneer we in detail kijken naar de berekende absorptieverandering kunnen we de conclusie trekken dat het verval van de intraband absorptieverandering exponentieel wordt met een Berekend tijdsconstante die gelijk is aan de LOfonon levensduur die we als parameter Gemeten in de berekening hebben gestopt. De Zelf-diffractie goede overeenstemming tussen de meting metingen en de berekeningen staat ons dus toe de conclusie te trekken dat het verval van de intraband absorptieverandering, althans bij deze Delay (ps) elektrondichtheid, rechtstreeks de LOfonon levensduur geeft. Voor GaSb Fig.5 Gemeten en berekend genormeerd probe-diffractie signaal in InAs bij een golflengte van 18 µm. De tijdsresolutie komen we aldus uit op een waarde van van het experiment valt aft te lezen uit het 7 ps. Voor GaSb bestaan er in de zelfdiffractiesignaal. Uit de vergelijking tussen meting en literatuur geen betrouwbare waarden experiment concluderen we dat de LO-fonon levensduur 2 ps voor de LO-fonon levensduur zodat er is. geen materiaal voorhanden is waarmee we de door ons gevonden waarde kunnen vergelijken. Dit materiaal is wel voorhanden voor de halfgeleider InAs. In Fig. 5 tonen we de gemeten probe diffractie in een 0.5 mm dikke InAs wafer, gedoteerd met 5x10 16 cm -3 elektronen, bij een golflengte van 18 µm. Om de tijdsresolutie van het experiment aan te geven is in de figuur ook het zelfdiffractiesignaal van de pomppulsen weergegeven. In dezelfde figuur zien we ook een berekening van het gediffracteerde signaal waarin beide bovengenoemde effecten van de niet-evenwichtsfononen op de absorptie zijn meegenomen. Wanneer we de effecten van niet-evenwichts fononen verwaarlozen blijkt ook voor InAs de overeenstemming tussen theorie en experiment slecht te zijn. Een fononlevensduur van 2 ps moest worden aangenomen om de beste overeenstemming met de gemeten curve te bereiken. Dit getal klopt goed met de waarde die werd gevonden in recente Ramanmetingen aan het LO fonon in InAs. Deze metingen werden vergeleken met Monte Carlo berekeningen waarna een LO-fonon levensduur van 2 ps kon worden geponeerd.[8] Overigens zien we in Fig. 5 dat de overeenstemming tussen de berekening en het experiment minder goed is dan voor GaSb. De voornaamste oorzaak hiervoor moet waarschijnlijk worden gezocht in het feit dat onze berekeningen uitgaan van een parabolische geleidingsband ( E k 2 ) terwijl van InAs bekend is dat al voor matig hoge elektronenergieën belangrijke afwijking van paraboliciteit optreden. Conclusies We hebben laten zien dat de pomp-geïnduceerde intraband-absorptiecoëfficiënt van de halfgeleiders InAs en GaSb wordt gedomineerd door LO-fononen die door het koelende elektronengas worden aangemaakt. Deze niet-evenwichtsfononen reduceren namelijk de koelsnelheid van het geëxciteerde elektronengas en koppelen rechtstreeks in de intraband absorptie. Met name dat laatste blijkt een grote verandering van de intrabandabsorptiecoëfficiënt te geven, vooral bij lange golflengtes. Uit het exponentiële verval

6 van de probe-diffractie curves leiden we een LO-fonon levensduur van 7 ps af voor GaSb en 2 ps voor InAs. We zijn zeer erkentelijk voor de uiterst bekwame ondersteuning van ons onderzoek door de staf van FELIX, in het bijzonder de ondersteuning door Dr. A.F.G. van der Meer. Referenties [1] T. Elsaesser, R.J. Bäuerle, and W. Kaiser, Phys.Rev. B 40, 2976 (1989) [2] Jagdeep Shah, Ultrafast Spectroscopy of Semiconductors and Semiconductor Nanostructures, (Springer, Berlin, 1996) [3] P. Kocevar, Physica 134B, 155 (1985). [4] W. Cai, M. C. Marchetti, and M. Lax, Phys. Rev. B 35, 1369 (1987). [5] X. Q. Zhou, H. M. van Driel, W. W. Rühle, and K. Ploog, Phys. Rev. B 46, (1992). [6] S. S. Prabhu, A. S. Vengurlekar, S. K. Roy, and J. Shah, Phys. Rev.B 51, (1995). [7] D. Oepts, A.F.G. van der Meer, and P.W. van Amersfoort, Infrared Phys. Technol. 36, 297 (1995). [8] E. D. Grann, K. T. Tsen, and D. K. Ferry, Phys. Rev. B 53, 9847 (1996).