/stralingsbeschermingsdienst 00-8198 Dictaat rev. November 1997 Detectie en meetmethoden De werking van een groot deel van de stralingsmeetapparatuur berust op de vorming van ionen in gassen. Daarnaast zijn er detectoren waarbij gebruik gemaakt wordt van stoffen die onder invloed van ioniserende straling fysische verschijnselen vertonen zoals veranderingen in elektrische geleidbaarheid en het uitzenden van licht. Ook zijn er detectiemethoden die berusten op de inductie van chemische veranderingen zoals het fotografisch effect. Specifiek voor de neutronendetectie wordt de activeringsmethode gehanteerd. Gasgevulde detectoren De absorptie van ioniserende straling in gas leidt tot de vorming van ion-elektron paren. Onder invloed van een elektrisch veld tussen twee op korte afstand van elkaar geplaatste elektroden, zullen de positieve ionen door de kathode en de elektronen door de anode worden aangetrokken. De stroom van geladen deeltjes resulteert in een elektrische stroom in de uitwendige keten of een ladingsverlies op een condensator. In het verband tussen de stroom en de spanning is een aantal kenmerkende spanningstrajecten te onderscheiden (figuur 1) Figuur 1 Karakteristiek van gasgevulde detector. Aantal op de kathode verzamelde ionen (pulshoogte) als functie van de buisspanning, voor alfa- en bètadeeltjes. (a) ionenverlies door recombinatie (b) verzadigde ionenstroom: ionisatiekamer (c) proportionele telbuis (d) begrensde proportionaliteit (niet bruikbaar) (e) Geiger-Müller gebied (f) continue ontlading (niet bruikbaar) Bij lage spanningen (traject a) is de snelheid van de positieve ionen vaak zo klein dat recombinatie met vrije elektronen optreedt voordat de kathode wordt bereikt. Door de recombinatie van elektronen en ionen is dit spanningstraject ongeschikt voor detectiedoeleinden. Bij spanningen in de orde van 100 tot 250 V (traject b) bereiken alle elektronen de anode. De ionenstroom is dan afhankelijk van de intensiteit van de straling en niet van spanningsvariaties. Op deze wijze werkt de ionisatiekamer. De ordegrootte van de stroomsterkte in de uitwendige keten is 10-12 Ampère zodat versterking nodig is.
00-8198 Detectie en meetmethoden - 2 - Boven ongeveer 250 V blijken de bij ionisatie gevormde elektronen zodanig te worden versneld dat ze op hun beurt en in cascade, ionisaties veroorzaken. Het optreden van deze secundaire ionisatie wordt gasversterking genoemd. De versterking bedraagt een factor 10 3 à 10 5. Op een groter spanningstraject (traject c) is de pulshoogte proportioneel voor de door het deeltje of foton overgedragen energie, deze eigenschappen worden toegepast in de proportionaalteller. De pulsen worden geteld en kunnen desgewenst naar hoogte worden onderscheiden, zodat discriminatie tussen alfa- en bètastraling mogelijk is. In traject d is de pulshoogte niet meer evenredig met het aantal primaire ionisaties. Dit gebied wordt niet gebruikt in de stralingsdetectie. Wanneer de spanning verder wordt opgevoerd (traject e) wordt de gasversterking zeer groot (orde 10 9 ) waardoor een enkel ioniserend deeltje aanleiding is tot een lawine van elektronen in de kamer of buis. Dit resulteert in een sterke stroompuls. De hoogte en lengte van de puls zijn onafhankelijk van de stralingsenergie; ze worden bepaald door de dimensionering van het uitwendige elektrische circuit. Volgens dit principe werkt de Geiger-Müller teller. Bij nog grotere spanningen tussen de elektroden (traject f) treedt spontane gasontlading op. Het systeem is dan niet meer bruikbaar als detector. Ionisatiekamer De ionisatiekamer is vooral geschikt voor het meten van het geabsorbeerde dosis(tempo) en het exposie(tempo) ten gevolge van gamma- en röntgenstraling. In een uniform stralingsveld is de gevoeligheid evenredig met het gasvolume en de gasdruk (mits de recombinatie verwaarloosbaar is). De constructie zowel als het gebruikte gastype hangt samen met het toepassingsgebied van het instrument. Voor stralingsbeschermingsdoeleinden worden veelal luchtgevulde kamers toegepast. De wanden van de detector bestaan uit lichte elementen, hetgeen verband houdt met de invloed van de wisselwerking tussen de straling en het wandmateriaal op de ionisatie in het gasvolume. De ionisatiekamer is niet geschikt voor het detecteren van afzonderlijke alfa- en bètadeeltjes, immers de elektrische stroom is dan te gering. Daarbij komt dat vanwege de beperkte dracht van deze corpusculaire straling de wand als afscherming fungeert en slechts een gering deel van de kamer als telvolume effectief kan zijn. Ionisatiekamers die volgens het elektrometerprincipe werken - daarbij wordt een condensator vóór de meting opgeladen - zijn geschikt voor het registreren van de integrale exposie. Een bekend voorbeeld hiervan is de pendosimeter. Proportionaalteller Het voordeel van een proportionaalteller is dat gediscrimineerd kan worden tussen alfa- en bètadeeltjes. De specifieke ionisatie door alfadeeltjes is aanzienlijk groter dan van elektronen. De proportionaalteller wordt vooral toegepast ter bepaling van bronsterkten van alfa- en bètapreparaten. Het teltempo van de teller is immers direct gerelateerd aan het aantal desintegraties per tijdseenheid in het radioactieve preparaat. Een veel gebruikte methode is om het preparaat binnen het gasvolume te plaatsen (internal counter). Er treden dan geen wandeffecten op. Een nadeel van de proportionaalteller is het feit dat kleine spanningsvariaties sterk doorspreken in de ionenstroom naar de kathode en dus ook in de pulshoogte. Geiger-Müller teller Indien geen energiediscriminatie noodzakelijk is en geen hoge teltempi bereikt worden, kan men voor activiteitsbepalingen en niet al te nauwkeurige exposiemetingen gebruik maken van een GM-detector. Doordat de benodigde elektronica relatief eenvoudig is en aan de hoogspanning geen hoge eisen worden gesteld, is deze detector t.o.v. de andere stralingsdetectoren relatief goedkoop. De GM-buis is een gasgevulde stralingsdetector die bij hoge spanningen (ca. 600 V) werkt, waardoor elke interactie in het meetvolume waarbij een elektron-ion paar gevormd wordt, een elektronenlawine veroorzaakt. Bovendien wordt het aantal per primair elektron gevormde ionen nog op een tweede wijze
00-8198 Detectie en meetmethoden - 3 - vergroot door aan het gas in de buis een klein percentage van een tweede gas toe te voegen. De ionisatie-energie van dit toegevoegde gas is kleiner dan de aanslag-energie van atomen van het hoofdgas. Door de straling van het radioactieve preparaat worden in het hoofdgas direct of indirect ionen gevormd en raken atomen in een aangeslagen of metastabiele toestand. Deze laatste veroorzaken geen ladingtransport. De energie van de ionen en de aangeslagen atomen van het hoofdgas wordt echter overgedragen aan het toegevoegde gas met zijn veel kleinere ionisatie-energie. In het toegevoegde gas worden nu meer ionen gevormd dan in het hoofdgas, waardoor het ladingtransport vergroot wordt. De GM-buis heeft voor detectie van elektromagnetische straling (fotonen) een lage gevoeligheid (ordegrootte detectierendement ca. 1%). Tengevolge van o.a. een groter massagetal, dichtheid en totale massa zullen er meer interacties in het wandmateriaal dan in de gasvulling plaatsvinden. De vrijgemaakte elektronen in de kathode worden gebruikt om de ioniserende straling te detecteren. De gevormde vrije elektronen en negatieve ionen in het gebied om de anode waar de elektrische veldsterkte groot is, gaan snel naar de anode. De positieve ionen blijven achter en deze extra ruimtelading vermindert de elektrische veldsterkte bij de anode terwijl die bij de verder weg liggende kathode slechts weinig toeneemt. De lawinevorming neemt daardoor af en de ontlading dooft, vooral als een grote voorschakelweerstand R (zie figuur 2) de spanning over de telbuis laag maakt zolang er stroom loopt. Figuur 2 Figuur 3 De ontlading kan niet opnieuw ontsteken zolang de ruimtelading zich in de buurt van de anode bevindt. Deze beweegt in ongeveer 0,1 ms naar de kathode. Bij aankomst daar zou een positief ion uit de kathode een elektron of een foton (UV-straling) kunnen vrijmaken en zo de ontlading weer op gang brengen. Men zorgt echter dat de uittree-potentiaal van de kathode groter is dan de energie die de ionen van het toegevoegde gas kunnen krijgen in de buis. Hieraan kan men voldoen door een geschikte keus van een toegevoegd gas, dat daarom doofgas wordt genoemd. Dit doofgas absorbeert bovendien de in het wandmateriaal vrijgemaakte fotonen. Als doofgas gebruikt men halogenen en koolwaterstofverbindingen, waarbij nog kan worden opgemerkt dat de koolwaterstofmoleculen in tegenstelling tot de halogeen-moleculen bij het ionisatieproces dissociëren. Derhalve zal een telbuis met alcoholdamp als doofgas na een bepaald aantal interacties onbruikbaar worden, terwijl dit met een telbuis met halogeen als doofgas niet het geval is. De anodespanning waarbij de telbuis als GM-telbuis begint te werken wordt startspanning genoemd. Bij een iets hogere spanning begint een plateau, d.i. een gebied waarin het aantal ontladingen bij constante stralingsintensiteit nagenoeg niet verandert als de anodespanning wordt verhoogd. Bij verdere verhoging van de spanning is het doofmechanisme niet voldoende effectief en zal de vorming van een ionenpaar aanleiding geven tot een reeks van pulsen ("continue ontlading") waardoor de buis blijvend beschadigd kan worden. (Pas op: Als deze toestand zich voordoet dient de anodespanning terstond weer tot in of beneden het plateau te worden verlaagd!) Bij de GM-telbuis is het ladingtransport in de tijd tussen de primaire ionisatie door de straling en het doven niet evenredig met de energie van het radioactieve deeltje door de werking van het toegevoegde gas. Deze stroomstoten of ladingspulsen zijn echter groter dan bij de proportionele telbuis. Ze zijn daarom makkelijker te tellen.
00-8198 Detectie en meetmethoden - 4 - Om de fotonenergie afhankelijkheid van de GM-buis te verminderen wordt de buis vaak omgeven met een filter waardoor de responsie tussen 50 kev en 1 MeV binnen ca. 25% constant blijft. Voor de detectie van alfa- en bètadeeltjes en laagenergetische gamma- en röntgenstraling wordt gebruik gemaakt van een GM-buis die voorzien is van een zeer dunwandig mica of glasvenster (1,5 mg/cm 2 ). Figuur 4 Vaste stof detectoren Bij sommige klassen van kristallijne stoffen treden onder invloed van ioniserende straling direct uitwendig waarneembare effecten op. Bij dergelijke stoffen bevinden de elektronen zich in bepaalde energiebanden, welke onderling gescheiden zijn door zgn. "verboden banden". De hoogste energieband in de normale toestand is de valentieband (figuur 5). Door energie-overdracht van straling aan valentie-elektronen kunnen deze in de geleidingsband of excitatieband terecht komen. Bij deze overgang van het elektron ontstaat een zgn. "gat" in de valentieband: het analogon van een positief ion in een gassysteem. Figuur 5 Ionisatie, excitatie en trapping Bij overgang van elektronen naar de geleidingsband worden de elektronen en gaten onafhankelijk beweeglijk in hun resp. energiebanden, hetgeen onder invloed van een elektrisch veld tot uitdrukking komt in een verhoogde elektrische geleidbaarheid van het materiaal. Elektronen in de excitatieband, een aangeslagen toestand, zullen onder uitzending van fluorescentielicht kunnen terugvallen naar de oorspronkelijke energietoestand. Het derde proces dat kan optreden is "electron trapping" waarbij elektronen terecht komen in een meestal niet stabiele energietoestand in de verboden band boven de valentieband, welke daar mogelijk worden als gevolg van onzuiverheden of onvolkomenheden in de kristalstructuur. Ook in dit geval kan het
00-8198 Detectie en meetmethoden - 5 - elektron onder uitzending van fluorescentiestraling terugvallen naar de valentieband, echter pas nadat voldoende extra energie is toegevoerd om het elektron eerst in de excitatieband te brengen. Wanneer deze extra energie wordt toegevoerd in de vorm van warmte wordt het proces thermoluminescentie genoemd. Thermoluminescentie Het verhitten van de kristallijne stof tot enkele honderden graden Celsius, gebeurt in een lichtdichte ruimte onder een fotomultiplicatorbuis. De totale lichtopbrengst bij het uitstoken is een maat voor de door de detector geabsorbeerde stralingsdosis. De materialen worden zodanig gekozen dat de onder invloed van ioniserende straling ontstane energietoestanden bij normale omgevingstemperaturen stabiel zijn. Mits goed gekalibreerd voor verschillende energieën en stralingstypen, is de thermoluminescentie methode zeer geschikt voor de persoons- en omgevingsdosimetrie. Het meest gangbare materiaal is LiF. Een met thermoluminescentiedosimetrie (TLD) vergelijkbare methode is de radiofotoluminescentie (RPL). In dit geval wordt de lichtemissie gestimuleerd door UV-straling. Een fundamenteel verschil is dat bij radiofotoluminescentiedetectoren, die meestal bestaan uit fosfaathoudend glas, de informatie over de stralingsdosis niet verloren gaat bij het uitlezen; dit in tegenstelling tot hetgeen bij TLD gebeurt. Scintillatiedetector Om het spectrum van een gammastraler te kunnen bepalen is het noodzakelijk dat de fotonen naar energie van elkaar onderscheiden kunnen worden. Detectoren die gebruikt worden bij gammaspectrometrische toepassingen moeten daarom aan die volg-elektronica niet alleen informatie leveren over het aantal primaire interacties maar ook over de energie-inhoud van de invallende fotonen. Ten gevolge van het grote doordringingsvermogen van gammastraling (kleine kans op interactie per doorlopen weglengte) zijn detectoren met een hoge Z-waarde vereist. Het meest toegepaste scintillatiemateriaal is NaI. Door absorptie van fotonenenergie worden ionisaties veroorzaakt. De hierbij vrijkomende elektronen veroorzaken een groot aantal nieuwe ionisaties. Tijdens recombinatie van de gevormde ionen en elektronen worden laag-energetische fotonen (zichtbaar licht) uitgezonden. De lichtflitsjes worden m.b.v. een fotoversterkingsbuis omgezet in elektrische pulsjes (versterking ca. 10 8 ). Deze worden vervolgens weer elektronisch versterkt tot een zodanig spanningsniveau dat de aldus gevormde pulsen in registrerende apparatuur verwerkt kunnen worden. De in het NaI opgewekte lichtflitsjes zijn naar intensiteit proportioneel met de energie-afgifte van de fotonen; het aantal lichtpulsen per tijdseenheid is een maat voor het aantal fotonen. Halfgeleiders Omdat de veranderingen in de geleidbaarheid in halfgeleiders het gevolg zijn van ionisatie, is er een overeenkomst met gasgevulde detectoren. Zo is de cadmiumtelluride-detector het analogon van de ionisatiekamer. Deze detector is geschikt voor meting van het gamma-dosistempo en heeft daarbij het voordeel van een grotere gevoeligheid bij een toch zeer beperkt volume. Straling veroorzaakt in germanium- en silicium-detectoren stroompulsen. De pulshoogte is in beide gevallen proportioneel met de energie-afgifte door straling in de detector. GeLi-kristallen worden vooral toegepast in de gammaspectrometrie, de Si-detectoren voor röntgenspectrometrie. Voor alfa- en bètaspectrometrie worden zgn. surface barrier detectoren gebruikt. Germanium en silicium hebben het nadeel dat ze bij lage temperaturen moeten worden gebruikt. In het spraakgebruik worden halfgeleider detectoren vaak de vaste stof detectoren genoemd.
00-8198 Detectie en meetmethoden - 6 - Fotografische werking Ioniserende straling heeft in principe eenzelfde inwerking op fotografische filmmaterialen als zichbaar licht. De zwarting van de film na het ontwikkelen is een maat voor de geabsorbeerde stralingsenergie. Door de energie-absorptie wordt een latent beeld gevormd dat via een ontwikkelingsproces tot zichtbare zwarting kan worden gebracht. De zwarting wordt uitgedrukt als verhouding tussen de opvallende intensiteit en de doorgelaten intensiteit op de positie van het filmbeeld. De eigenschappen van een film worden bepaald met behulp van een zwartingscurve waarin de fotografische zwarting gegeven is als functie van de logaritme van de op de film vallende hoeveelheid licht. De zwarting vertoont vanaf de laagste waarde (bij geen belichting) eerst een geleidelijke toename die niet evenredig is met opvallende stralingsintensiteit (de achtergrond of sluier) en vervolgens een toename die evenredig is met de toenemende belichting. Bij zeer grote stralingsintensiteit (overbelichting) treedt een verzadiging van de zwarting op. In dat gebied is de fotometrische methode niet bruikbaar. Door vergelijking van de gemeten zwartingsgraad van de film met vooraf bepaalde ijkwaarden is het mogelijk de geabsorbeerde stralingsenergie te meten. Door keuze van het filmmateriaal kan een gevoeligheid worden bereikt van enkele microgray. De fotografische film is bruikbaar over een groot dosistraject: in de orde van een paar microgray tot enkele gray. Wanneer geschikte materialen in verschillende dikten worden toegepast ter filtering van de opvallende straling, kan uit de onderlinge verhouding van de zwartingen kennis worden verkregen over de stralingssoort en de energie. De fotografische methode wordt nog op grote schaal toegepast in de persoonsdosimetrie. Tegenover het voordeel van deze methode dat de meetresultaten kunnen worden bewaard en heruitgelezen, staat het nadeel dat een snelle dosismeting niet mogelijk is, gelet op de tijd die nodig is voor het ontwikkelen van de film. Behalve voor de persoonsdosimetrie wordt de fotografische methode vooral toegepast in de röntgendiagnostiek. Het verschil in stralingsabsorptie in verschillende weefselsoorten van het menselijk lichaam komt tot uitdrukking in een verschil in "belichtingssterkte" op de overeenkomstige plaats op de film, waardoor een afbeelding van onderling verschillende weefselstructuren wordt verkregen. Gammaspectrometrie De gammaspectrometrie neemt een belangrijke plaats in in de radiometrische methoden omdat de meeste radionucliden gammastraling uitzenden, al dan niet in combinatie met andere stralingssoorten. De gammakwanten worden bovendien uitgezonden in discrete energieën, waardoor een zgn. lijnenspectrum ontstaat. Omdat de intensiteitsverhoudingen van de geëmitteerde energieën karakteristiek zijn voor de nucliden, kan een dergelijk spectrum gebruikt worden voor identificatie en in vele gevallen zelfs voor een concentratiebepaling van een bepaald nuclide in een radioactief preparaat. Toepassingen zijn o.a. materiaalonderzoek, radiologische zuiverheidsbepaling, hulpmiddel bij medisch onderzoek. Het gammaspectrum wordt naar uiterlijke vorm bepaald door de interactieprocessen tussen de invallende fotonen en het detectormateriaal. De hierbij optredende processen leveren alle een eigen bijdrage aan dit spectrum door hun verschil in energie-overdracht. Figuur 6 -spectrometrie met halfgeleiderdetector
00-8198 Detectie en meetmethoden - 7 - Bij foto-interactie wordt in eerste instantie alle energie van een gammakwant in de detector afgegeven. Deze interacties geven aanleiding tot het ontstaan van de fotopiek. De breedte van deze piek wordt bepaald door het energie-oplossend vermogen van de gebruikte detector. Bij Compton-interactie wordt een gedeelte van de energie geabsorbeerd in de detector. Dit is de energie welke overgedragen wordt aan het Compton-elektron. Deze interacties worden geregistreerd in de Compton-rug. Vindt na de Compton-interactie nog foto-interactie plaats, dan wordt toch nog de volledige energie afgegeven en wordt de interactie alsnog geregistreerd in de fotopiek. De kans op de herhaalde interactie is groter in een grote detector dan in een kleine detector. Als gevolg hiervan is de verhouding tussen fotopiek en Compton-rug bij meting met een grote detector gunstiger dan bij meting met een kleine detector. Verder wordt deze verhouding natuurlijk bepaald door de energie van de straling en de aard van het detectormateriaal. Figuur 7 Basisvormen van het gammaspectrum voor NaI(TI)- en Ge(Li)-detectoren Soms ontsnapt het na een foto-interactie gevormde röntgenkwant uit de detector, dan is de in de detector afgegeven energie minder dan de fotopiek. Wanneer de meeste interacties plaastvinden dicht bij het oppervlak van de detector (bij meting aan laag-energetische straling of bij gebruik van een dun kristal) dan is de kans dat dit effect optreedt zo groot, dat het aanleiding geeft tot de vorming van een tweede piek. Deze röntgen ontsnappingspiek ligt (voor NaI: 28 kev) lager dan de fotopiek. Wanneer de energie van de invallende gammastraling groter is dan 1022 kev, kan in de detector paarvorming optreden. Het ontsnappen van één of beide gammaquanta van 511 kev geeft aanleiding tot de vorming van de eerste en tweede ontsnappingspiek bij resp. E- 511 kev en E - 1022 kev. Daar de ontsnappingskans afhankelijk is van de grootte van de detector en het detectormateriaal, zal de verhouding tussen de fotopiek en de ontsnappingspieken afhankelijk zijn van de gebruikte detector.
00-8198 Detectie en meetmethoden - 8 - Figuur 8 Gammaspectrum E>> 1022 kev (A1-28) Worden bij het verval van een kern twee gammakwanten in coïncidentie uitgezonden, dan bestaat de kans dat deze beide gammakwanten in de detector komen en daar foto-effect geven. De detector ziet nu niet meer de afzonderlijke energieën maar de som van de energieën van deze gammakwanten. Deze sommatie manifesteert zich in het spectrum door het optreden van een sompiek. Natuurlijk kunnen ook één of beide gammakwanten Compton-interactie geven, maar steeds wordt de in totaal afgegeven energie gesommeerd. Kalibratie van een gammaspectrometer Voor een kwantitatieve interpretatie van metingen met een gammaspectrometer mogelijk is, moet eerst een tweetal kalibraties uitgevoerd worden. Bij de energiekalibratie wordt de relatie bepaald tussen pulshoogte (discriminatorstand, kanaalnummer) en de gamma-energie. De kalibratie van het meetrendement geeft voor een bepaalde positie t.o.v. de detector het meetrendement als functie van de gamma-energie. Beide kalibraties worden uitgevoerd met behulp van ijkpreparaten. Door een meting aan radionucliden met goed bekende gamma-energieën en bepaling van piekposities kan het verband verkregen worden tussen pulshoogte en gamma-energie. Voor een gammaspectrometer bestaat in principe een lineaire relatie tussen pulshoogte c.q. discriminatorstand of kanaalnummer en de gamma-energie. In de praktijk blijken echter afwijkingen tot enkele procenten op te treden. Bij gebruik van een scintillatiedetector kan i.v.m. de beperkte resolutie, nog wel uitgegaan worden van een lineair verband en zijn enkele meetpunten meestal voldoende voor een bruikbare kalibratie. Bij gebruik van een halfgeleiderdetector, waarbij de gamma-energie bepaald kan worden met een nauwkeurigheid van 0,1 kev, worden hogere eisen gesteld aan de ijkcurve. Zo moet bijvoorbeeld bij meting over het energiegebied van 100-2.000 kev de ijkcurve in het algemeen benaderd worden door een derde-graads polynoom, gebaseerd op minstens 10 meetpunten. Bij de meeste metingen aan radionucliden is men slechts geïnteresseerd in de verhouding tussen de activiteiten van een onbekend preparaat en een standaard preparaat. Wanneer alle preparaten in dezelfde positie t.o.v. de detector gemeten worden, is het meetrendement voor ieder van de metingen gelijk en behoeft geen kalibratie van het meetrendement plaats te vinden. Voor absolute metingen, waarbij de werkelijke activiteit of gamma-emissiesnelheid van een preparaat bepaald moet worden, is wel een kalibratie van de spectrometer nodig. Hiertoe worden in de betreffende meetpositie metingen uitgevoerd aan verschillende ijkpreparaten van bekende activiteit. Deze activiteit moet gecorrigeerd worden in
00-8198 Detectie en meetmethoden - 9 - gamma-emissiesnelheden. Voor bepaling van de relatieve efficiency-curve wordt veel gebruik gemaakt van de onderstaande nucliden. Tabel Energieën en intensiteiten van door de IAEA aanbevolen standaarden Nucliden Halveringstijd T Gamma-energie [kev] Emissiewaarschijnlijkheid [%] 241 Am 423.9 y 59.538 35.9 57 Co 271.6 d 122.055 136.47 203 Hg 46.8 d 72.873 279.186 22 Na 2.2602 y 511.004 1127.45 85.0 11.4 9.7 81.55 181.1 99.95 137 Cs 29.90 y 661.6 85 54 Mn 312.6 d 834.81 100.0 60 Co 5.275 y 1173.231 133.2501 88 Y 107.4 d 898.021 1836.129 99.87 99.99 91.4 99.4 Vloeistofscintillatieteller De vloeistofscintillatiemethode berust eveneens op de detectie van in een "kristal" optredende lichtflitsjes. Het kristal is echter een scintillatievloeistof waarin de stralingsbron wordt opgelost of gemengd. De vloeistofscintillatiemethode is vooral geschikt voor het meten van laag-energetische (< 0.2 MeV) bèta-straling zoals die van H-3 en C-14. In de organische chemie, de biochemie en de geneeskunde wordt veel onderzoek verricht met gebruik van H-3, C-14, P-32, e.a. Deze nucliden zijn zuivere bèta-emitters en een meting hieraan vereist speciale apparatuur. Daar de preparaten meestal niet een verwaarloosbare massa hebben zal een sterke zelfabsorptie optreden, zodat meting met "normale" detectoren (GM-buis, scintillatiedetector) een uiterst lage telopbrengst geeft. Dit probleem kan opgelost worden door het monster te mengen met, of op te lossen in een vloeibaar scintillatormateriaal en de geproduceerde fotonen te detecteren met een photomultiplier. In de praktijk is de meetopstelling gecompliceerd, vooral om ook bij meting aan emitters van laagenergetische bètastraling een hoge tel-efficiency en een goede signaal-ruis verhouding te verkrijgen. De energie van de te meten straling is meestal laag (H-3: E max = 18,6 kev, C-14: E max = 159 kev) terwijl bovendien de lichtopbrengst van vloeibare scintillatoren gering is. Het gevormde aantal primaire elektronen in de photomultiplier is dus laag en de pulsen zijn dan dezelfde orde van grootte als de ruispulsen. Ter verbetering van de signaal-ruis verhouding plaatst men het preparaat tussen twéé fotoversterkerbuizen. De ruispulsen uit de photomultipliers zijn random en niet gecorreleerd; de signalen t.g.v. gedetecteerde straling zijn echter coïncident. Door nu alleen coïncidentie signalen te registreren, kan de
00-8198 Detectie en meetmethoden - 10 - signaal-ruis verhouding verbeterd worden, waardoor met een lagere discriminatorinstelling en dus met een hoger rendement gemeten kan worden. De resterende ruis bestaat voornamelijk uit toevallige coïncidenties van ruispulsen uit beide detectoren. Deze ruis kan verlaagd worden door gebruik te maken van een snel coïncidentiecircuit of door het gebruik van photomultipliers met lage ruis (eventueel koelen). Meetrendement Bij een meting worden niet alle in een preparaat gevormde deeltjes of quanta gedetecteerd. Het rendement van een meting, d.w.z. de verhouding tussen het aantal geproduceerde deeltjes of quanta en het aantal geregistreerde tellen wordt bepaald door een complex van factoren. Figuur 9 Single en coïncidentiespectrum uit vloeibare scintillator spectrometer I single ruisspectrum II coïncidentiespectrum III 3 H-spectrum Een gedeelte van de geëmitteerde straling wordt in het preparaat zelf geabsorbeerd. De fractie van de straling die wel uit de bron treedt is het bronrendement C s De door het preparaat uitgezonden straling is isotroop, slechts een gedeelte zal in de richting van de detector uitgezonden worden. Dit gedeelte is het geometrisch rendement C g. Van de in de detector invallende straling geeft slechts een gedeelte een interactie in de detector; deze fractie is het detectorrendement C d. Tenslotte wordt slechts een gedeelte van de door de detector geproduceerde pulsen geregistreerd; namelijk alleen die pulsen die hoger zijn dan de ingestelde drempel of die vallen binnen het venster van een discriminator. Het gedeelte van de pulsen dat geregistreerd wordt is het registratierendement C r. Het uiteindelijke meetrendement C m wordt gegeven door:
00-8198 Detectie en meetmethoden - 11 - Dode tijd In iedere meetopstelling neemt de detectie van een ioniserend deeltje en de verdere verwerking van de informatie een bepaalde tijd in beslag. Gedurende deze tijd kan de apparatuur geen volgende detectie verwerken; het apparaat is dan in feite "dood". Hierdoor kan de reële meettijd aanzienlijk verschillen van de kloktijd, waardoor in feite een telsnelheid-afhankelijke verlaging van het meetrendement optreedt. In gammaspectrometers wordt de meettijd meestal automatisch gecorrigeerd voor dode tijd, maar bij gebruik van eenvoudige meetapparatuur moet het meetresultaat apart gecorrigeerd worden. De waarde van de dode tijd ( ) is kenmerkend voor de gebruikte meetapparatuur, bijvoorbeeld: GM-opstelling: 10-500 s, NaI-kristal : 1-10 s. Stel dat het aantal gemeten pulsen per seconde N bedraagt. Dat betekent dat de dode tijd N maal per seconde is opgetreden. Iedere seconde meettijd wordt dus eigenlijk verkort met N. seconde. Per seconde is dan (1-N ) seconde beschikbaar voor de meting. In deze tijd zijn N pulsen gemeten. De gecorrigeerde telsnelheid bedraagt dus: Het uitvoeren van een meting Om een goede meting uit te voeren, is het belangrijk het juiste meetinstrument te kiezen en daarmee op de juiste wijze te meten. Meetsystemen worden onderverdeeld in: pulserende systemen, waarbij iedere interactie wordt vertaald in een elektrische ladingspuls ofwel een aantal pulsen over een bepaalde tijd wordt gemeten (dit zijn de direct afleesbare dosistempometers, ratemeters of surveymonitors) tijdsintegrerende systemen, hierbij wordt de som van de elektrische ladingspulsen gemeten (meting van dosis). De keuze van het stralingsmeetinstrument wordt door een aantal factoren bepaald: Wat wil men precies gaan meten, bijvoorbeeld dosis of dosistempo? In welke eenheid wordt het meetresultaat uitgedrukt ( Sv, msv, Sv/uur, enz.)? Wil men een activiteitsbepaling doen? Het meetresultaat wordt dan meestal uitgedrukt in het aantal geregistreerde tellen per tijdseenheid, bijvoorbeeld in cps = counts per second of cpm = counts per minute. Van belang is om het instrument te ijken, dat wil zeggen te bepalen met hoeveel becquerel bijvoorbeeld 1 cps overeenkomt. Wat is het meetbereik van het instrument? Hoe gevoelig is het instrument voor de stralingssoort die men wil gaan meten? Hoe gevoelig is het instrument voor de stralingssoorten die men niet wil meten? Hoe is de energie-afhankelijkheid? De meeste meetinstrumenten wijzen niet bij alle stralingsenergieën de juiste waarde van de dosis of dosistempo aan. Men moet een instrument kiezen waarbij het verschil tussen de werkelijke waarde en de geregistreerde waarde zo klein mogelijk is. Bij sommige meetinstrumenten duurt het enige tijd voordat het instrument de juiste waarde aanwijst. Houd hier dan ook rekening mee! Bij het verrichten van een stralingscontrole wil men een aantal zaken te weten komen, zoals: inzicht in het stralingsniveau, waarin personen moeten werken het stralingsniveau rondom een meetopstelling of afgeschermde bron
00-8198 Detectie en meetmethoden - 12 - controle van afscherming, eventuele spleetstraling en verstrooiing het verloop van het stralingsniveau in de tijd bij vaste opstellingen. Bedenk van te voren welke metingen gedaan moeten worden om alle gewenste gegevens aan de weet te komen. Voor een juiste meetmethodiek moet men aandacht besteden aan de volgende punten: kies vaste meetpunten binnen de ruimte (rastervorm), indien nodig driedimensionaal. meet ook buiten de werkruimte het stralingsniveau. let op de vorm van de afscherming; straling kan door verstrooiing de hoek om gaan verricht metingen periodiek noteer altijd de meetresultaten. Tenslotte nog drie praktische tips: Controleer bij instrumenten die op batterijen werken vóór het uitvoeren van de meting de batterijspanning. Een meetinstrument is in het algemeen gekalibreerd voor een isotroop stralingsveld, dat wil zeggen dat de meter zich geheel in het veld bevindt. Wanneer de detector niet volledig wordt bestraald geeft dit een onderschatting van de werkelijke waarde. Dit is bijvoorbeeld het geval bij smalle bundels. Meet altijd eerst het dosistempo of teltempo ten gevolge van de achtergrondstraling. Dit moet van de uiteindelijke meting worden afgetrokken! Telstatistiek Wanneer onder gelijke omstandigheden aan een radioactief preparaat meer metingen verricht worden, zullen de uitkomsten in het algemeen niet hetzelfde zijn. De verdeling van deze uitkomsten is, onder de voorwaarde dat de verschillen niet te wijten zijn aan fouten in de apparatuur, het best te benaderen met een Poisson-verdeling: ( 1 ) Hierin is N het waargenomen aantal tellen, P N de kans dat men N tellen waarneemt en n het 'ware gemiddelde' van het aantal tellen. Het 'ware gemiddelde' is een vaste fractie van het aantal desintegraties in het preparaat en is dus een maat voor de activiteit. Theoretisch zou deze waarde vastgesteld kunnen worden door een oneindig aantal metingen te doen. Bij grote waarden van n (n >10) kan de Poisson-verdeling benaderd met een Normale-verdeling met verwachtingswaarde. = n. ( 2 ) In deze uitdrukking is u een gekozen waarde en P(xu) de kans dat een willekeurige x beneden deze gekozen waarde u ligt. De waarden van P(xu) staan in vele handboeken getabelleerd voor = 0 en. = 1. De overgang tussen een willekeurige = 0 en. = 1 kan gemaakt worden op de volgende manier: als x normaal verdeeld is
00-8198 Detectie en meetmethoden - 13 - met verwachtingswaarde en standaarddeviatie., dan is (x- )/. normaal verdeeld met verwachtingswaarde 0 en standaarddeviatie 1. De betrouwbaarheid van een enkelvoudige meting Wanneer we bij een meting N tellen waarnemen dan zal met een betrouwbaarheid (zekerheid, kans) van 68% het ware aantal tellen liggen in het gebied N±. N ofwel N± N. Vaak zal men geen genoegen nemen met een betrouwbaarheid van 68%. In het algemeen kan gezegd worden dat het ware aantal tellen ligt in het gebied N±k N, waarbij de mate van de betrouwbaarheid van deze uitspraak bepaald wordt door de waarde van k. Voor een aantal waarden van de betrouwbaarheid staat in de onderstaande tabel de bijbehorende waarde van k vermeld. Tabel 2 B (%) De waarde van k als functie van betrouwbaarheid B k 50 0.67 68 1.00 90 1.64 95 1.96 98 2.34 99 2.57 Wanneer we andere dan de hierboven vermelde waarden voor de betrouwbaarheid willen gebruiken, moeten de tabellen van de normale verdeling geraadpleegd worden. Bedenk hierbij dan wel dat we te maken hebben met een tweezijdige toetsing, en dat we dus voor k de waarden moeten kiezen die bij deze tweezijdige toetsing behoren (evenals hierboven gedaan is). Meestal zijn we niet geïnteresseerd in het totale aantal tellen op zich, maar in het teltempo. Het teltempo R wordt gegeven door: ( 3 ) In deze uitdrukking stelt t de totale teltijd voor. De standaarddeviatie. R van het teltempo R is gelijk aan ( N)/t en neemt af met toenemende teltijd. Uiteraard kan uit het bovenstaande ook nog de relatieve fout berekend worden, deze is gelijk aan {k ( N)/N} ( 100%). De betrouwbaarheid bij verschilmetingen Veelal berusten activiteitsbepalingen op het verschil van twee metingen: het teltempo t.g.v. het preparaat (sample, S) en het teltempo t.g.v. de achtergrond (background, B). Het verschil van deze twee metingen en de betrouwbaarheid van het verschil moet op de volgende wijze berekend worden:
00-8198 Detectie en meetmethoden - 14 - Het verschil in teltempo bedraagt uiteraard R S -R B en de standaarddeviatie van dit verschil kan berekend worden met de volgende uitdrukking: ( 4 ) We vinden dus: ( 5 ) Dit is ook te schrijven als: ( 6 ) De relatieve fout f is gelijk aan: ( 7 ) Deze berekeningswijze is uiteraard ook te gebruiken wanneer we de meetresultaten van twee verschillende preparaten met elkaar willen vergelijken. Om te berekenen of het verschil berust op statistische spreiding of op een werkelijk verschil in activiteit moeten we voor R S resp. R B de resultaten van de twee metingen nemen en moeten we kijken of de waarde nul binnen het gebied valt dat door (6) gegeven wordt. De gewenste betrouwbaarheid wordt weer bereikt door een juiste keuze van k. Optimalisatie van meettijd Het zal duidelijk zijn dat metingen aan radioactieve preparaten niet oneindig lang kunnen duren. Dit betekent dat de beschikbare meettijd t zo goed mogelijk tussen de meting van het preparaat en de meting van de achtergrond verdeeld moet worden. We gaan er dus van uit dat de totale meettijd t =t S +t B een vast gegeven is. De fout van de meting moet dan geminimaliseerd worden door de uitdrukking voor de fout (8) naar t S of t B te differentiëren en het resultaat gelijk aan nul te stellen. ( 8 ) Na enig rekenen volgt een uitdrukking voor de optimale verhouding van de meettijden (9).
00-8198 Detectie en meetmethoden - 15 - ( 9 ) We moeten dus een korte meting van zowel het teltempo van het sample als van het teltempo van de achtergrond doen om hieruit de optimale verhouding van de teltijden af te leiden voor de eigenlijke, nauwkeurige meting. Uit (9) is af te lezen dat het sample langer gemeten moet worden dan de achtergrond. Een veel gemaakte fout is dat men de achtergrond langer meet dan het sample. De redenering is dan dat de achtergrond zwak is en dus lang gemeten moet worden om de gewenste nauwkeurigheid te bereiken, terwijl het preparaat sterk actief is en dus slechts kort gemeten zou hoeven worden. De fout die hier gemaakt wordt is dat we geïnteresseerd zijn in het verschil R S -R B en dat de fout in de einduitkomst door zowel. B als. S als bepaald wordt (zie formule 4). Een te korte meettijd voor het preparaat geeft een grote. S en dus ook een grote standaarddeviatie in de einduitkomst. Wanneer men wil meten aan een serie preparaten, waarvan de teltempi in dezelfde grootte-orde liggen en waarbij slechts één achtergrondmeting gedaan wordt, is het in het algemeen wel verstandig om de achtergrond langer te meten, daar de statistische fout in de achtergrond dan meer gegevens beïnvloedt. Wanneer m het aantal te meten samples is geldt: ( 10 )