Coaxial Plasmonic Metamaterials for Visible Light M.A. van de Haar
Samenvatting Optische metamaterialen zijn kunstmatige materialen opgebouwd uit elementen die typisch kleiner zijn dan de golflengte van licht. Deze materialen kunnen optische eigenschappen bezitten die niet bestaan in natuurlijke materialen. Vaak worden metamaterialen gemaakt uit bouwelementen bestaande uit kleine, resonante structuren van edelmetaal die interactie kunnen hebben met de electrische en magnetische componenten van licht. Voor toepassingen in het zichtbare gebied hebben deze metamaterialen echter een aantal beperkingen. Ten eerste worden ze in dit golflengtebereik gekenmerkt door hoge verliezen, en ten tweede is het bijna onmogelijk om deze resonante structuren te fabriceren op de vereiste nanometer schaal. In dit proefschrift beschouwen we een alternatief metamateriaalontwerp, een zogenaamd plasmonisch metamateriaal, dat bestaat uit ultra-dunne lagen van afwisselend metaal en dielectrisch materiaal. De effectieve brekingsindex wordt in dit metamateriaal bepaald door de koppeling van oppervlaktegolven (plasmonen) die propageren op de grensvlakken van het metaal en dielectrisch materiaal. In dit proefschrift bestuderen we de optische eigenschappen van een driedimensionale geometrie die polarizatie-onafhankelijk is. Deze bestaat uit holle Si cylinders die zijn gerangschikt in een hexogenaal rooster, ingebed in metaal. De dispersie van dit metamateriaal kan worden gecontroleerd door de geometrie en de koppeling tussen de coaxiale lichtgeleiders aan te passen. In dit proefschrift laten we zien hoe dit metamateriaal kan worden gemaakt en bepalen we de optische eigenschappen. In Hoofdstuk 2 beschrijven we het fabricageproces van het coaxiale metamateriaal in detail. Het proces is een combinatie van electronenbundellithografie, plasma-etsen, metaalinvulling en het polijsten van het oppervlak met een ionenbundel. We demonstreren hoe dit metamateriaal succesvol gerealiseerd kan worden met cylinders bestaande uit Si of waterstof silsesquioxane (HSQ), verzonken in goud of zilver. We hebben cylinders gemaakt met een buitendiameter variërend van 100 nm tot 1 µm en verschillende dielectrische kanaalbreedtes, de kleinste was slechts 7 nm. 3
Samenvatting In Hoofdstuk 3 onderzoeken we de optische eigenschappen van het metamateriaal, zowel experimenteel als theoretisch. We berekenen de dispersie van een enkele plasmonische coaxiale lichtgeleider, waarbij de materialen en de dimensies worden gevarieerd. Hieruit concluderen we dat de dispersie met name erg gevoelig is voor de dielectrische kanaalbreedte. Met de verkregen inzichten ontwerpen we een geometrie die een negative mode index kan hebben. Deze geometrie bestaat uit Si cylinders met een buitendiameter van 150 200 nm en een kanaalbreedte van 10 30 nm en is verzonken in Ag. Ook bestuderen we koppeling tussen de coaxiale lichtgeleiders die in een hexagonaal rooster zijn gerangschikt. Hierbij vinden we dat het transmissiespectrum verandert voor ring-tot-ring-afstanden van minder dan 75 nm, terwijl de dispersie significant gaat afwijken voor afstanden kleiner dan 50 nm. Om deze bevindingen te ondersteunen, meten we de Fabry-Pérot resonanties in een 100 nm dik metamateriaal met cathodoluminiscentiespectroscopie. Hoofdstuk 4 beschrijft optische interferometriemetingen op een coaxiaal plasmonisch metamateriaal in het zichtbare spectrale gebied. We laten zien dat zowel de gemeten als gesimuleerde data consistent zijn met een negatieve mode-index in het golflengtegebied λ =440 500 nm. Ook bewijzen we experimenteel dat het metamateriaal zich polarizatie-onafhankelijk gedraagt. Hoofdstuk 5 laat zien hoe de plasmonische-nanoaperturen in het metamateriaal gebruikt kunnen worden om door middel van de lichtkracht kleine deeltjes vast te houden. De opsluiting van het licht in het kleine gebied binnen in de coaxen resulteert in grote optische krachten en geometrisch kleine potentiaalputten in het nabije-veld van de aperturen. We onderzoeken numeriek hoe de optische krachten afhankelijk zijn van de coaxgeometrie en vinden dat nanodeeltjes met een diameter van 10 nm en een brekingsindex van n = 2 stabiel kunnen worden vastgehouden met een laserpower van slechts 6 mw. Ook laten we zien dat de optische krachten nauwelijks veranderen als Au gebruikt wordt in plaats van Ag. Het plaatsen van de aperturen in een rooster heeft ook slechts een kleine invloed op de lichtkracht. We beschrijven hoe de optische krachten kunnen worden gemeten met een AFM, en laten de eerste experimentele resultaten zien. In Hoofdstuk 6 bestuderen we de geometrische resonanties van holle Si cylinders. We laten zien dat het introduceren van een gat in het midden van een Si cylinder met een buitendiameter van 100 250 nm slechts een kleine invloed heeft op de electrische dipool (ED) en magnetische dipool (MD) modes zoals die bekend zijn in Si cylinders zonder gat. We vinden dat de MD mode kan bestaan tot een gatdiameter van 190 nm, wat overeenkomt met een Si wanddikte van slechts 40 nm. We fabriceren holle nanocylinders met een buitendiameter van 108 251 nm, waarbij we gebruik maken van electronenbundellithografie en plasma-etsen. Het spectrum van de gefabriceerde deeltjes is gemeten met cathodoluminescentieen donkereveldspectroscopie. Verder onderzoeken we op systematische wijze de trends van de verstrooiingsdoorsnede voor verschillende cylindergeometrieën. De gatgrootte is een interessante aanvullende parameter waarmee de resonantiespectra, en het stralingspatroon in het verre veld, kunnen worden gecontroleerd. We 4
Samenvatting vinden goede overeenkomsten tussen theorie en de experimenten. Samenvattend geeft dit proefschrift inzicht in de optische eigenschappen van coaxiale plasmonische metamaterialen op een experimentele en theoretische wijze. We laten zien dat dit metamateriaal zo kan worden ontworpen dat het een negative brekingsindex heeft. We exploreren het gebruik van de plasmonische structuren als optisch pincet waarmee nanoschaaldeeltjes kunnen worden gevangen. 5
The work described in this thesis was performed at the FOM-Institute AMOLF, Science Park 104, 1098 XG Amsterdam, The Netherlands.