Atmosfeeronderzoek bij SRON Hans Schrijver 1, Ilse Aben 1, Frank Helderman 1, Quintus L. Kleipool 2 1 Stichting Ruimteonderzoek Nederland (SRON), Utrecht 2 Stichting Ruimteonderzoek Nederland (SRON), Groningen 1 Inleiding SRON, de Stichting Ruimteonderzoek Nederland, met vestigingen in Utrecht en Groningen, houdt zich bezig met het ontwerpen en bouwen van instrumenten voor het doen van waarnemingen in en vanuit de ruimte, en het verwerken en interpreteren van deze waarnemingen. Een deel van deze inspanningen is gericht op het waarnemen van de aarde, en meer in het bijzonder van de aardse atmosfeer. In dit kader is SRON betrokken bij de bouw van, en de waarnemingen met verschillende instrumenten. Er is het Global Ozone Monitoring Experiment (GOME), in april 1995 gelanceerd aan boord van de ERS- 2 satelliet van ESA, een spectrometer met een oplossend vermogen van 0,2 0,4 nm in het ultraviolet en het zichtbare gebied (240 790 nm). Doel is het meten van concentraties van sporengassen in de atmosfeer over de gehele aarde door middel van spectra van het door de atmosfeer verstrooide zonlicht. Voor dat doel heeft ERS-2 een baan die in drie dagen het gehele aardoppervlak bestrijkt. De lancering van de directe opvolger van GOME, het instrument SCIAMACHY (Scanning and Imaging Spectrometer for Atmospheric Cartography) aan boord van de Envisat-satelliet, eveneens van ESA, wordt eind 1999 verwacht. Voor een deel is dit instrument identiek aan GOME, maar het golflengtebereik is uitgebreid naar het infrarood (tot 2400 nm). Hierdoor kunnen concentraties van belangrijke broeikasgassen als kooldioxide, methaan en lachgas gemeten worden. Ook het meten van koolmonoxideconcentraties is mogelijk. In vergelijking met GOME worden ook de meetmogelijkheden uitgebreid: waar GOME alleen recht naar beneden kan kijken (de zogenaamde nadir-mode), kan SCIAMACHY ook naar de rand van de aarde kijken, en zelfs de opkomst van zon en maan door de atmosfeer waarnemen. In het submillimetergebied worden waarnemingen verricht met het instrument ASUR (Airborne Submillimeter Receiver). Dit instrument, een heterodyne-ontvanger die werkt in de gebieden 624 632 en 646 654 GHz, meet vanuit een vliegtuig op stratosferische hoogte (12 km) in het noordpoolgebied aan het eind van de poolwinter. Doel is het meten van concentraties van gassen die een rol spelen in de ozonchemie (ClO, HCl, O 3,N 2 O) via de profielen van de emissielijnen van die gassen in dit golflengtegebied. Het zal uit het voorgaande duidelijk zijn dat een belangrijke doelstelling van de metingen het leveren van gegevens voor atmosferische chemie is, bijvoorbeeld het verbeteren van chemische transportmodellen. In alle fasen van de interpretatie speelt echter de atmosferische fysica een belangrijke rol. Voor het verkrijgen van betrouwbare gegevens uit de spectra moet het stralingstransport door de atmosfeer goed begrepen worden, inclusief de molecuulfysica die de verstrooiings- en absorptie-eigenschappen van de atmosferische gassen bepaalt. Anderzijds vertellen verdelingen van sporengassen in de atmosfeer iets over de dynamica van de atmosfeer, terwijl ook omgekeerd die dynamica een belangrijke input vormt voor chemische transportmodellen. In het volgende zullen wij de raakvlakken van SRON met de atmosferische fysica illustreren aan de hand van twee voorbeelden.
2 Atmosfeermetingen met het GOME breadboard model Het onderzoek beschreven in dit hoofdstuk wordt verricht in samenwerking met D. Stam en O. Hasekamp van de Vrije Universiteit Amsterdam en het KNMI, en P. Stammes van het KNMI. 2.1 Inleiding Op 21 april 1995 is de ERS-2 satelliet gelanceerd met aan boord het GOME instrument. Tijdens de zgn. validatiefase van GOME (waarin de resultaten voor fysische en chemische parameters afgeleid uit de eerste metingen werden vergeleken met waarden verkregen met andere methodes) is een aantal problemen geïdentificeerd met betrekking tot de calibratiegegevens. Een aantal van die problemen is een direct gevolg van het feit dat GOME in lucht is gecalibreerd en nu in de ruimte in vacuüm operationeel is. Daarom heeft SRON, samen met het KNMI en de Vrije Universiteit (VU) Amsterdam, een voorstel bij de Europese ruimtevaartorganisatie ESA ingediend voor het gebruik van het GOME Breadboard Model (BBM), een kopie van het GOME instrument. Met het GOME BBM is een aantal van de effecten bestudeerd zoals die ook zijn waargenomen met GOME na lancering. Hiertoe is een vacuümkamer aangepast waarin metingen met het GOME BBM onder gecontroleerde omstandigheden, zoals druk en temperatuur, zijn uitgevoerd. Met name veranderingen in de instrumentele respons wanneer het instrument in lucht of onder vacuüm wordt gebruikt zijn hiermee onderzocht. Naast deze instrumentkarakterisatiemetingen hebben wij met het GOME BBM ook atmosfeermetingen gedaan. Het GOME BBM is, ook voor metingen vanaf de grond, een vrij unieke spectrometer door de combinatie van groot spectraal bereik (ultraviolet, zichtbaar licht en nabij infrarood) en hoge spectrale resolutie (0,2 0,4 nm). De belangrijkste doelstelling van de atmosfeermetingen is het meten van de polarisatie van atmosferisch licht met hoge spectrale resolutie. Traditioneel worden polarisatiemetingen verricht met breedbandige kleurenfilters en neemt men impliciet aan dat de polarisatie langzaam varieert met de golflengte. Deze aanname wordt ook gemaakt bij de interpretatie van de GOME-metingen in de ruimte. Het GOME-instrument meet de intensiteit van het in de atmosfeer verstrooide zonlicht. Deze intensiteiten moeten echter gecorrigeerd worden voor de polarisatiegevoeligheid van het instrument en de polarisatie van het inkomende licht. De polarisatiegevoeligheid van het instrument is op aarde gecalibreerd en de polarisatie van het inkomende licht wordt door GOME in de ruimte met drie breedbandige kleurenfilters gemeten. Op basis van die drie metingen wordt het polarisatiegedrag van het gemeten licht als functie van de golflengte gereconstrueerd voor het hele spectrale bereik van GOME en gebruikt om de intensiteitsmetingen te corrigeren. Met het GOME BBM willen we de aannames testen die betrekking hebben op de GOME polarisatiemetingen in de ruimte. Daarnaast kunnen we ook iets bijdragen aan een beter begrip van polarisatie in de atmosfeer in het algemeen aangezien deze spectraal opgeloste polarisatiemetingen vrij uniek zijn. De samenwerking met het KNMI en de VU is hier van cruciaal belang omdat deze instituten een stralingstransportmodel (een model dat gebruikt wordt om het transport van licht door de atmosfeer te berekenen) ontwikkeld hebben waarbij ook rekening wordt gehouden met de polarisatie van het licht. De meeste stralingstransportmodellen nemen alleen de intensiteit van het licht in beschouwing. Naast de polarisatiemetingen zijn ook andere atmosfeermetingen gedaan waaronder zogenaamde zenitmetingen (recht omhoog) en directe zonsmetingen waarbij rechtstreeks op de zon gericht wordt. Deze metingen worden o.a. gebruikt om wat meer aanvullende gegevens over de atmosfeer te verkrijgen, zoals de hoeveelheid aërosol, ozon, waterdamp, waarmee we een aantal vrije parameters kunnen vastleggen in de polarisatiemodellering. Ook zijn er metingen verricht op het moment dat GOME boven Utrecht overkwam. Door op deze manier met twee identieke instrumenten gelijktijdig naar dezelfde atmosfeer te kijken onder bewolkte en niet-bewolkte omstandigheden hopen we meer te kunnen leren over de invloed van wolken op straling.
1.5 ozon optische dikte 1.0 Rayleighverstrooiing 0.5 zuurstof 0.0 300 400 500 600 700 800 golflengte (nm) Figuur 1. Totale optische dikte bepaald m.b.v. de Langleymethode. Duidelijk herkenbaar zijn verschillende absorptiebanden van waterdamp, zuurstof en ozon, en de Rayleighverstrooiing. 2.2 De metingen en voorlopige resultaten De atmosfeermetingen worden verricht vanaf het dak van het SRON-gebouw in Utrecht. Een fiber brengt, via een gat in het dak, het licht naar de spectrometer. Om de verschillende soorten metingen te kunnen doen is een commerciële telescoop omgebouwd waarbij de telescoopbuis vervangen is door onze eigen optiek. Hiermee kan een keuze gemaakt worden tussen verschillende openingshoeken, lenzen, het polarisatiefilter en afdekplaten. De telescoophouder is op afstand te besturen en stelt ons in staat naar elke gewenste richting aan de hemel te kijken. Voor de polarisatiemetingen wordt gebruik gemaakt van een draaibaar Glan-Thompson polarisatiefilter in combinatie met een lens. De polarisatie van het licht kan bepaald worden door met het polarisatiefilter in drie verschillende standen te meten. Op de fiber valt afhankelijk van de polarisatie van het atmosfeerlicht meer of minder licht dat vervolgens door de fiber gedepolariseerd wordt zodat de polarisatiegevoeligheid van het GOME BBM geen invloed heeft op de metingen. Polarisatiemetingen zijn uitgevoerd in verschillende kijkrichtingen bij verschillende zonshoogten en onder verschillende atmosferische condities. Aangezien we nog druk bezig zijn met de analyse van de polarisatiemetingen kunnen we op dit moment nog geen resultaten laten zien. Voor de directe zonsmetingen wordt gebruik gemaakt van een kleine openingshoek om zo min mogelijk last van verstrooid licht te hebben. Door de intensiteit te meten bij verschillende zonshoogten kan met de Langleymethode de optische dikte van de atmosfeer bij verschillende golflengten bepaald worden (zie figuur 1). Deze optische dikte wordt bepaald door Rayleighverstrooiing (aan stikstof en zuurstof), absorptie door gassen en de optische dikte van aërosolen. Rayleighverstrooiing is een goed
0.30 verhouding 0.25 0.20 0.15 zuurstof zuurstof 0.10 650 700 750 800 golflengte (nm) Figuur 2. Deling van twee zenitmetingen bij wisselend bewolkt weer. Bij sterkere bewolking wordt minder licht gemeten. Opvallend is dat dit in versterkte mate geldt voor de golflengtes waar o.a. zuurstof sterk absorbeert. begrepen verschijnsel en absorptielijnen zijn duidelijk herkenbaar waardoor de optische dikte van aërosolen eenvoudig bepaald kan worden. Het spectrale verloop van de optische dikte bevat informatie over de grootteverdeling van de aërosolen, een belangrijke fysische parameter in stralingstransportmodellen. Bij wisselend bewolkt weer is een merkwaardig effect te zien in de zenitmetingen. Wanneer twee spectra die vlak na elkaar genomen zijn op elkaar worden gedeeld, zijn absorptielijnen van bijv. zuurstof duidelijk herkenbaar (zie figuur 2). Een verklaring die hiervoor bedacht is door verschillende mensen, is dat door meervoudige Mie-verstrooiing aan druppeltjes het licht een aanzienlijk langere weg (meer dan 100 km!) door de atmosfeer aflegt dan het geval is zonder wolken. De kennis die wordt opgedaan met de GOME BBM (atmosfeer-)metingen zal op den duur moeten leiden tot het verbeteren van de kwaliteit van de metingen met het GOME satellietinstrument en vergelijkbare satellietinstrumenten in de toekomst. 3 Meting van stratosferisch HCl, ClO en ozon Stratosferisch ozon beschermt de aarde tegen ultraviolette straling met golflengten korter dan circa 320 nm. De ozonlaag strekt zich uit van ongeveer 10 km tot 35 km, met een maximum in concentratie bij 20 km. Sedert enkele decennia is deze laag is onderhevig aan afbraak. De ontdekking, in 1985, van het antarctische ozongat kwam als een verrassing daar het toenmalige begrip van de atmosfeerchemie niet toereikend was om een zo grootschalige afbraak te verklaren. De verwaarlozing van de categorie van snelle heterogene chemische processen was hier de oorzaak van.
De ozonlaag wordt aangetast in verschillende katalytische cycli met als katalysatoren NO, Cl, en OH. Deze radicalen gaan een reactie aan met ozon, waarbij zuurstof en het oorspronkelijke radicaal vrijkomen. Zodoende kan een radicaal vele ozonmoleculen vernietigen voordat het inactief wordt. Ook reacties tussen deze radicalen zijn mogelijk, één daarvan zorgt voor de vorming van de zgn. reservoirgassen ClONO 2 en HCl. Zolang chloor en stikstof opgesloten blijven in deze vorm zijn ze inactief, en tasten ze de ozonlaag niet aan. De extreem lage temperaturen die optreden in de polaire winter zijn er verantwoordelijk voor dat deze reservoirgassen omgezet worden in de actieve vorm van chloor door middel van heterogene reacties op polaire stratosfeerwolken (PSC s) of supergekoelde vloeibare luchtdeeltjes. Door deze sterke toename in actief chloor wordt veel ozon afgebroken, terwijl terzelfder tijd geen nieuw ozon wordt aangemaakt of toegevoerd via dynamische processen. Zodoende kan de totale afbraak van de ozonlaag 30 à 60% bedragen. De PSC s ontstaan pas als de temperatuur onder 200 K zakt. Onder 195 K kunnen zich Nitric Acid Trihydrate (NAT) deeltjes vormen uit ClONO 2, waarbij veel chloor vrijkomt. Op de noordpool komen deze extreem lage temperaturen niet vaak voor. De afgelopen jaren zijn er echter regelmatig PSC s gesignaleerd en er is duidelijk sprake van zware ozondestructie boven de noordpool. De hiervoor vereiste afkoeling van de stratosfeer kan gedeeltelijk verklaard worden uit het broeikaseffect, waardoor de troposfeer opwarmt, en tegelijkertijd de stratosfeer afkoelt. Om een beter inzicht te verkrijgen in deze processen worden metingen verricht met behulp van een remote-sensinginstrument, gevlogen aan boord van een stratosferisch onderzoeksvliegtuig. Het instrument is een submillimeter heterodyne-ontvanger, die de thermische straling kan meten die wordt veroorzaakt door rotatie- en vibratieovergangen van de onderzochte moleculen. Daar de lijnspectra van deze moleculen onderhevig zijn aan drukverbreding, geeft het profiel van de emissielijn, samen met de intensiteit, informatie over de concentratie op verschillende hoogten in de atmosfeer. Met een geschikt algoritme is het mogelijk deze emissiespectra om te rekenen in concentratieprofielen van circa 10 tot 50 km hoogte met een resolutie van 5 tot 10 km. Het meten van atmosferische submillimeterstraling is niet eenvoudig. Ten eerste is de troposfeer bij deze golflengten niet doorzichtig wegens de sterke absorptie door waterdamp. Om dit effect te vermijden dient men te meten boven de tropopause, die bij de polen op ongeveer 10 km ligt maar in de tropen bij 17 km. Ten tweede zijn detectoren voor dit frequentiegebied problematisch. Ook is de hoogteresolutie sterk afhankelijk van de spectrale resolutie van de waarneming. Immers, de vorm van de lijn geeft de hoogte-informatie, terwijl de sterkte van de lijn schaalt met de totale concentratie. Een typische meting van de HCl lijn bij 625 GHz dient dan te worden gedaan met een resolutie van 1 MHz en een bandbreedte van 1,5 GHz. Een heterodyne radio-ontvanger is bij uitstek geschikt voor dit soort metingen, wegens de hoge spectrale resolutie. Heterodyne-detectie berust op het principe van mixing van het gemeten signaal en dat van een lokale oscillator in een niet-lineair element. De niet-lineariteit zorgt ervoor dat ook de harmonischen van de som- en verschilfrequenties versterkt worden. Als de signaal- en lokale frequenties dicht bij elkaar liggen zal de eerste verschilfrequentie laag zijn, en detecteerbaar met meer conventionele elektronica. Als niet-lineair element wordt vaak een Schottky-diode gebruikt; daar deze laatste echter niet erg gevoelig is bij hoge frequenties, werd voor dit experiment een supergeleidende tunneljunctie gebruikt. Hierin wordt de niet-lineariteit veroorzaakt door de quantumtunnelstromen. Voor deze toepassing werd een golfpijpmixer ontwikkeld, met daarin een supergeleidende junctie. De golfpijp heeft een afmeting van 100 m, en wordt afgekoeld tot vloeibare-heliumtemperatuur, samen met de eerste versterker. Dit is noodzakelijk om de junctie supergeleidend, en de ruis in de versterker zo laag mogelijk te houden. De lens op de golfpijp kijkt naar de atmosfeer door middel van optiek, die tevens de straling van de solid-state lokale oscillator bijmengt. Met deze Airborne Submillimeter Receiver (ASUR) zijn de afgelopen vier jaar metingen verricht (in samenwerking met de Universiteit van Bremen en het Deutsches Zentrum für Luft- und Raumfahrt (DLR) te Berlijn) tijdens de polaire winter boven de noordpool. Hierbij werden de concentratieprofielen gemeten van HCl, ozon en ClO. Dit laatste molecule is een belangrijk tussenproduct van de reactie van
Figuur 3. Concentratieprofielen van ClO en HCl zoals gemeten met ASUR in 1995 en 1996. De concentraties zijn uitgedrukt in ppb (parts per billion), het aantal deeltjes van de betreffende soort gedeeld door het totaal aantal deeltjes in een volume-eenheid, in 10 9. De getrokken lijnen geven de meest waarschijnlijke waarden, de gestreepte de foutenmarge.
chloor met ozon. In de poolwinter treedt een zgn. polaire vortex op, een gesloten wervelwind rondom de pool, die transport tussen de gebieden buiten deze vortex en er binnen verhindert. Hierdoor kunnen binnen de vortex extreem lage temperaturen voorkomen. De vortex verdwijnt gedurende de polaire lente. Het welbekende ozongat treedt altijd op binnen de vortex. De metingen in 1995 werden gedaan buiten de polaire vortex,waar op dat moment geen ozondestructie plaatsvond. De metingen van 1996 werden daarentegen verricht binnen de vortex, en laten duidelijk zien dat de ClO-concentratie op 20 km sterk is toegenomen (zie figuur 3). De bijbehorende HCl-profielen tonen dat een gedeelte van dit geactiveerde chloor afkomstig moet zijn uit HCl op de corresponderende hoogte (20 km). Het grootste gedeelte is echter afkomstig uit het reservoirgas ClONO 2, waar geen metingen van beschikbaar zijn. Doordat de vorming van PSC s op ongeveer 20 km plaatsvindt, zal hier ook het meeste chloor geactiveerd worden, en dit is tevens de hoogte waarop ozon zijn maximale concentratie heeft. De toename van ClO alleen is echter niet genoeg om een gat in de ozonlaag te veroorzaken. ClO wordt pas na een reactie met atomair zuurstof weer geconverteerd naar actief atomair chloor. Dit atomaire zuurstof wordt aangemaakt door fotolyse van moleculair zuurstof, een reactie die pas optreedt bij voldoende zonlicht. Dit is tijdens de polaire winter niet het geval, maar wel in de vroege lente. Als echter de temperatuur lager is dan 200 K kan een reactie tussen twee ClO moleculen ook actief atomair chloor opleveren. Alleen als dit voor langere tijd aanhoudt zal er sprake zijn van zware ozonvernietiging. Dit komt op de zuidpool vaker voor dan op de noordpool daar de vortex bij de zuidpool stabieler is en de temperaturen daar gemiddeld lager zijn, een verschijnsel dat samenhangt met de geografische bijzonderheden van de gebieden: op de zuidpool ontbreken omringende landmassa s, die een verstorend effect op de vortex kunnen hebben. 4 Ander werk Tot slot noemen we enkele andere ontwikkelingen op het gebied van atmosfeeronderzoek bij SRON. Voor het eerder genoemde instrument SCIAMACHY worden algoritmen ontwikkeld om uit de gemeten infraroodspectra de concentraties van koolmonoxide, methaan en lachgas af te leiden. Hierin moet het stralingstransport door de atmosfeer en de werking van het instrument gesimuleerd worden. Het instrument zal naar verwachting wereldwijd variaties in de methaanconcentratie van minder dan 1%, en in de koolmonoxideconcentratie van enkele procenten kunnen detecteren. In ontwikkeling is het instrument SFINX (SRON Fabry-Pérot Interferometer Experiment) voor het meten van concentraties van het OH-radicaal, HCl, HO 2 en H 2 O 2 in de atmosfeer door middel van spectraallijnen tussen 65 en 90 m. Dit moet gebeuren door combinatie van een Fabry-Pérot interferometer en een hoge-temperatuur-supergeleiderbolometer werkend bij 90 K. De metingen zullen plaatsvinden in 1998 en 1999.