In onze industriële samenleving worden structurele componenten en machineonderdelen vervaardigd uit staal vaak onder veeleisende omstandigheden uitgebaat, en dit dikwijls voor tijdspannes van meerdere jaren. Dergelijke uitbatingsomstandigheden kunnen microstructurele materiaaldegradatieprocessen induceren en zodoende de materiaalintegriteit aantasten. Bijvoorbeeld, cyclische mechanische spanning leidt tot metaalvermoeiing; het samengaan van voldoend hoge spanning met voldoend hoge temperatuur kan aanleiding geven tot vervorming door thermische kruip; bestraling met neutronen induceert verbrossing en verharding. In de meeste gevallen evolueren deze materiaaldegradatieprocessen relatief traag, maar desalniettemin is de bijhorende verslechtering van de mechanische eigenschappen een cumulatief en verraderlijk fenomeen, aangezien dergelijke materiaaldegradatieprocessen kunnen leiden tot scheurgroei en uiteindelijk tot het falen van componenten, iets wat verstrekkende gevolgen kan hebben. Daarom is de inschatting van de materiaalintegriteit van groot belang, zowel voor veiligheids- als economische redenen. Typisch kan deze beoordeling van de materiaalintegriteit worden uitgevoerd met behulp van niet-destructieve evaluatietechnieken (NDE). In een dergelijke context is de belangrijkste doelstelling van het gepresenteerde onderzoek het exploreren van de mogelijkheden, de beperkingen en de sensitiviteit van magnetische hysteretische karakteriseringstechnieken met het oog op het nietdestructief evalueren van toenemende microstructurele materiaaldegradatie. Een dergelijke aanpak is gemotiveerd door de kennis dat het macroscopisch magnetisch hysteretisch gedrag van ferromagnetische materialen beïnvloed is door de microstructurele eigenschappen van het materiaal, en omdat degradatieprocessen veranderingen kunnen veroorzaken in de microstructuur, kunnen dergelijke processen ook repercussies hebben op het magnetisch hysteretisch gedrag. De onderliggende fundamentele principes betreffende deze relatie tussen microstructurele eigenschappen en de magnetisatieprocessen is een cruciaal punt in ons onderzoek: tijdens het magnetisatieproces wordt de mobiliteit van de magnetische domeinmuren alsook de magnetische domeinstructuur beïnvloed door de microstructuur. Bijvoorbeeld, een hoge defectdensiteit in het kristalrooster resulteert in een hoge graad van hindering van de domeinmuurbewegingen.
iv Samenvatting Omgekeerd reflecteert de verandering in de vorm van de magnetische hysteresislussen de verandering in de microstructurele eigenschappen van het materiaal. In principe kunnen we deze microstructurele veranderingen identificeren en de degradatie van de mechanische eigenschappen monitoren op een niet-destructieve manier, met behulp van de karakterisering en de evaluatie van het magnetisch hysteretisch gedrag. Deze gepostuleerde methode, namelijk de karakterisering van het magnetisch hysteretisch gedrag, beperkt onmiskenbaar de toepassing ervan tot ferromagnetische materialen. Desalniettemin is het toepassingsgebied nog steeds zeer breed, omdat het merendeel van de commercieel geproduceerde ijzerlegeringen en laaggelegeerde staalsoorten een ruimtelijk gecentreerd kubisch (ferritisch) kristalrooster hebben, en dergelijke materialen zijn ferromagnetisch. De aanpak van dit onderzoek is grotendeels experimenteel, en de ontwikkeling van magnetische karakteriseringsmethodes is dan ook een belangrijk onderdeel van dit onderzoek. Veelzijdige experimentele meetopstellingen en veldmetrische meettechnieken zijn ontwikkeld, in combinatie met geavanceerde analysetechnieken ter interpretatie van de experimentele data, om de karakterisering van de vele deelaspecten gerelateerd aan zowel het magnetisch alsook het magnetomechanisch hysteretisch gedrag mogelijk te maken. Echter, in ons experimenteel onderzoek van gedegradeerde materialen zijn de monsters vaak beperkt tot veel kleinere dimensies dan de afmetingen die voorgeschreven zijn in internationale normen. Verder is in ons onderzoek de vorm van de proefstukken in veel gevallen beperkt tot staven met vierkante of cirkelvormige dwarsdoorsneden. Ook voor dergelijke proefstukken met beperkingen qua grootte en vorm, slaagden we erin aangepaste en geminiaturiseerde meetopstellingen te ontwikkelen geïnspireerd door, en zo dicht als mogelijk aanleunend bij de gestandaardiseerde single sheet tester resulterend in een goede herhaalbaarheid voor de magnetische karakterisering van de verschillende samples onder test. Betreffende de magnetische hysteretische karakteriseringstechnieken voor NDE doelstellingen, is de kerntaak het definiëren van magnetische parameters die gevoelig genoeg zijn om de veranderingen in microstructurele eigenschappen te kunnen identificeren. Als een eerste stap kunnen de klassieke parameters gebruikt worden die de magnetische hysteresislus bij saturatie karakteriseren, zoals het coercitief veld, de remanente inductie en de permeabiliteit. In dit onderzoekswerk wordt gestreefd naar een uitbreiding en verbetering van de magnetische hysteretische niet-destructieve evaluatiemethode door de input van experimentele data te verhogen. Bovendien is het nuttig hierbij een hysteresismodel zoals het Preisachmodel te gebruiken, aangezien een dergelijk model het gehele magnetische hysteresisgedrag in rekening brengt. Gebaseerd op een aantal experimentele studies van verscheidene materiaaldegradatieprocessen, worden de mogelijkheden en de beperkingen onderzocht voor
v zowel de magnetische en de magnetomechanische hysteretische karakterisering. Een van de belangrijkste onderzochte onderwerpen betreffende het effect van microstructurele veranderingen op het magnetisch hysteretisch gedrag, is de verbrossing en verharding van ferritisch staal omwille van neutronenbestraling. In de nucleaire industrie kan dit effect schadelijk zijn voor het staal waaruit het drukvat van de nucleaire reactor (RPV) is vervaardigd. De onderliggende reden voor dergelijk materiaaldegradatieproces is de vorming van defecten van nanometergrootte geïnduceerd door neutronenbestraling, namelijk de door de bestraling versterkte precipitatie van koper en de geïnduceerde schade aan de Fe-matrix (clusters van puntdefecten). Conventioneel wordt de status van het materiaal betreffende de verbrossing, de verharding en de breuktaaiheid geëvalueerd aan de hand van destructieve mechanische testen op zogenaamde surveillance proefstukken, die gemaakt zijn uit hetzelfde materiaal als het drukvat. Teneinde een verlengde levensduur van nucleaire reactoren mogelijk te maken (bijvoorbeeld om economische redenen) en gezien het gelimiteerde aantal proefstukken (voor de destructieve testen) dat oorspronkelijk is ingebracht in de reactor is er een tendens tot het ontwikkelen van nietdestructieve evaluatietechnieken. Dergelijke technieken kunnen beschouwd worden als bijkomende en/of mogelijke alternatieve technieken teneinde de materiaalstatus te beoordelen, met als bijkomend voordeel dat de surveillance proefstukken herbruikt kunnen worden. Ten eerste zijn tijdens dit onderzoek de verhardings- en verbrossingsfenomenen veroorzaakt door Cu-precipitatie onderzocht, afzonderlijk van de door neutronenbestraling geïnduceerde schade aan de Fe-matrix, en dit aan de hand van thermische veroudering van Fe-Cu modellegeringen. De vorming en groei van Cuprecipitaten tijdens het thermische verouderingsproces aan 500 C leidt tot veranderingen in de bestudeerde magnetische hysteretische eigenschappen, zoals remanente inductie, maximum permeabiliteit, en de breedte en de piekwaarde van de Preisach-gerelateerde distributie van het lokale interactieveld. De verschillende regimes die aangeduid kunnen worden in de relatie van de magnetische parameters met de verouderingstijd corresponderen met de mechanische verhardings- en verzachtingsregimes, zoals waargenomen in de verandering van de vloeigrens. Wanneer de initiële en de extremale waardes (corresponderend met de grootste mechanische hardheid) van de bestudeerde magnetische parameters worden vergeleken, dan kan een verandering van ongeveer 50% (en meer, afhankelijk van de beschouwde magnetische parameter) worden vastgesteld. Deze uitgesproken sensitiviteit geeft het potentieel aan van magnetisch NDE voor de evaluatie van verharding en verzachting geïnduceerd door Cu-precipitatie. Ten tweede is de verbrossing en verharding omwille van de neutronenbestraling bestudeerd. De microstructurele veranderingen die veroorzaakt worden door de neutronenbestraling beïnvloeden niet alleen het mechanische gedrag, maar leiden ook tot variaties in het magnetische hysteretische gedrag van alle bestudeerde
vi Samenvatting materialen, namelijk nominaal puur Fe, Fe-Cu modellegeringen, en RPV ferritisch staal. De laatste categorie omvat zowel een referentiekwaliteit van RPV staal, JRQ (Japanese Reference Quality), alsook een set surveillance proefstukken behorende bij het drukvat van een eigenlijke nucleaire reactor, BSP (Belgian Surveillance Program). De twee belangrijkste parameters gerelateerd aan de vorm van de magnetische hysteresislus die in deze context worden bestudeerd zijn het maximum van de relatieve differentiële permeabiliteit en de piekintensiteit van de Preisach-gerelateerde distributie van het lokale interactieveld. Beide parameters dalen met stijgende neutronendosis en met stijgende vloeigrens, en dit voor alle bestudeerde materialen. Het magnetisch gedrag is gevoelig voor beide door neutronenbestraling geïnduceerde verhardeningsmechanismen: een dalende trend in de hierboven vermelde magnetische parameters tijdens de mechanische verharding is merkbaar, ongeacht de verhardingsoorzaak: ofwel enkel Cu-precipitatie (thermische veroudering van Fe-Cu modellegeringen), ofwel enkel schade aan de Fe-matrix (bestraling van puur ijzer), ofwel beide mechanismen (bestraling van Fe-Cu modellegeringen of ferritische staalsoorten). Deze resultaten kunnen verklaard worden door het feit dat de beweging van de magnetische domeinmuren gehinderd wordt door defecten van nanometer-grootte, die geïnduceerd zijn door neutronenbestraling. De grootte van de verandering van de magnetische parameters is hierbij typisch 40%, hetgeen de sensitiviteit en het potentieel aangeeft van de magnetische hysteretische karakterisering voor de evaluatie van door neutronenbestraling geïnduceerde materiaalverharding en -verbrossing. Verder hebben we een magnetomechanische meetopstelling ontworpen en gebouwd voor de studie van het magnetomechanisch gedrag. Deze opstelling is in principe de integratie van een magnetische meetopstelling in een mechanische testbank. Met deze meetopstelling wordt het mogelijk het magnetomechanisch effect te bestuderen, een effect dat kan beschreven worden als het gecombineerde effect op de magnetisatie van een aangelegde elastische mechanische spanning en een aangelegd magnetisch veld. Magnetomechanische experimenten zijn uitgevoerd voor verschillende omstandigheden betreffende elastische spanning en magnetisch veld (beide grootheden kunnen hierbij zowel statisch als dynamisch zijn). In het geval van constant aangelegd magnetisch veld en cyclisch variërende mechanische spanning, vertoont de magnetisatie als functie van spanning voor laag-koolstof ferritisch staal typisch een hysteretisch, asymmetrisch, niet-lineair en niet-monotoon gedrag. Een zekere overeenkomst in de niet-lineariteit van dergelijk hysteretisch magnetomechanisch gedrag is merkbaar in vergelijking met het anhysteretisch magnetomechanisch gedrag. Dergelijke experimentele studie van het magnetomechanisch gedrag is uitgevoerd met als doelstelling magnetische NDE-methodes te ontwikkelen voor het continu monitoren van metaalvermoeiing. Wegens het abrupte finale karakter van metaalvermoeiing is het moeilijk voorspellingen te maken over de aanvang van het
vii vermoeiingsfalen, wanneer dit enkel gebaseerd is op experimentele data verworven tijdens een beperkt aantal onderbrekingen van de cyclische belasting. Daarom verkennen we in dit werk de mogelijkheid tot het onderzoeken van het vermoeiingsproces tijdens de cyclische mechanische belasting zelf, en zodoende ook experimentele data te verwerven voor elke mechanische belastingscyclus. Voor dergelijke doelstelling kan van het magnetomechanisch effect gebruik gemaakt worden: tijdens de cyclische mechanische belasting wordt een magnetisch veld aangelegd, en de variatie van de magnetisatie (omwille van zowel de aangelegde cyclische mechanische spanning en het aangelegde veld) kan continu opgemeten worden tijdens de gehele cyclische mechanische vermoeiingstest. Twee magnetomechanische methodes worden vooropgesteld, methodes die enkel verschillend zijn wat betreft het magnetisch veld dat continu aangelegd wordt aan het proefstuk tijdens de cyclische mechanische belasting: i.e. een constant of een tijdsafhankelijk magnetisch veld. In beide methodes wordt tijdens elke spanningscyclus de magnetisatieverandering veroorzaakt door het magnetomechanisch effect continu opgemeten. Beide magnetomechanische methodes resulteren in informatie over de verschillende vermoeiingsstadia, alsook over het finale vermoeiingsstadium, en dit is het geval voor alle drie de bestudeerde ferritische staalsoorten. De kenmerkende eigenschappen betreffende de magnetomechanische monitoring parameters in het stabiele (tweede) stadium, vertonen potentieel om een stop-criterium te definiëren voor het stopzetten van de werking van stalen componenten onder cyclische belasting. Deze methode van continu monitoren van veranderingen in het magnetomechanisch gedrag tijdens de cyclische mechanische belasting is gevalideerd door het vergelijken met de continue evaluatie van veranderingen in het mechanische rek-versus-spanningsgedrag: de verschillende vermoeiingsstadia in het inelastische rek-versus-spanningsgedrag corresponderen volledig met de overeenkomstige vermoeiingsstadia gedefinieerd aan de hand van het magnetomechanisch gedrag. Als algemene conclusie, veranderingen in de microstructurele eigenschappen betreffende de kristalroosterdefecten beïnvloeden de dynamica van dislocaties, maar hebben ook een impact op de beweging van de magnetische domeinmuren in ferromagnetische materialen; dit leidt respectievelijk tot veranderde mechanische en magnetische macroscopische eigenschappen. Hoewel de onderliggende mechanismen van het magnetische en mechanische gedrag verschillend zijn, bestaat er een zekere interrelatie tussen het macroscopische magnetische gedrag, het magnetische mechanische gedrag en de onderliggende microstructurele eigenschappen van het materiaal. De ontwikkelde magnetische en magnetomechanische karakteriseringstechnieken kunnen gebruikt worden voor de niet-destructieve evaluatie van macroscopische mechanische eigenschappen en microstructurele kenmerken, met als doelstelling de beoordeling van de ferromagnetische materiaalintegriteit tijdens hun werking en/of voor de kwaliteitscontrole tijdens materiaalproductieprocessen.